【摘 要】
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多核稀土-铁簇合物具有丰富的结构,且其金属离子之间存在着多种磁交换途径,能够产生特殊的磁学现象,为分子基磁性材料的设计和合成提供了可能。由于稀土-铁簇合物的合成极其困难,因此本论文以“基于吡啶类配体的稀土-铁簇合物的合成、结构与磁性研究”为题,利用吡啶衍生物为主配体,开展了系列具有独特结构的稀土-铁簇合物的合成,并探讨了簇合物的结构特征以及磁学性质。具体内容如下:1、基于2-吡啶甲酸和N-甲基二乙
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多核稀土-铁簇合物具有丰富的结构,且其金属离子之间存在着多种磁交换途径,能够产生特殊的磁学现象,为分子基磁性材料的设计和合成提供了可能。由于稀土-铁簇合物的合成极其困难,因此本论文以“基于吡啶类配体的稀土-铁簇合物的合成、结构与磁性研究”为题,利用吡啶衍生物为主配体,开展了系列具有独特结构的稀土-铁簇合物的合成,并探讨了簇合物的结构特征以及磁学性质。具体内容如下:1、基于2-吡啶甲酸和N-甲基二乙醇胺混合配体的稀土-铁簇合物的合成、结构与磁性研究。1)以甲醇为溶剂,2-吡啶甲酸和N-甲基二乙醇胺为混合配体,合成了蝴蝶状的稀土-铁簇合物Ln4Fe5-1（Ln=Gd3+/Dy3+）。2)将甲醇溶剂替换为甲醇/乙二醇混合溶剂时得到了簇合物Ln8Fe8（Ln=Gd3+/Dy3+）,Ln8Fe8静置三个月后得到Ln4Fes-2（Ln=Gd3+/Dy3+）。3)磁性研究表明以上化合物都表现出反铁磁相互作用,其中Ln4Fe5-1和Ln4Fe5-2在低温下磁性的差异,由不同的分子间作用力导致的。2、基于2-吡啶甲醇配体的稀土-铁簇合物Ln4Fe6和Ln3Fe14的合成、结构与磁性研究。1)以2-吡啶甲醇为配体,FeCl3和Gd（NO3）3为金属源得到了稀土-铁簇合物Ln4Fe6（Ln=Gd3+/Dy3+）,该结构由单元A和B按照“A+B+A”模式层叠而成。2)将金属盐Gd（NO3）3更换为GdCl3时,得到了稀土-铁簇合物Gd3Fe14,该结构由单元A,B和C按照“A+B+C+B+A”模式层叠而成。3)磁性分析表明两种化合物都呈现出强的反铁磁相互作用。3、基于2-吡啶甲醇配体的稀土-铁簇合物Ln3Fe5的合成、结构与磁性研究。1)以2-吡啶甲醇和三乙醇胺为混合配体,得到了外消旋化合物Gd3Fe5-1。2)以2-吡啶甲醇为单一配体得到内消旋化合物Gd2Fe4,以及外消旋混合物Ln3Fe5-2（Ln=Gd3+/Dy3+）,Ln3Fe5-2由于氢键相互作用的诱导自发拆分为Ln3Fe5-2M和Ln3Fe5-2P。3)磁性分析表明Gd3Fe5-1和Ln3Fe5-2均以铁磁相互作用为主,且Dy3Fe5-2表现出明显的频率依赖性。
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