【摘 要】
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当高强度的飞秒激光聚焦到气体介质上时可以得到一系列频率为泵浦光频率整数倍的高次谐波。高次谐波可以用来产生位于极紫外和软X射线波段的阿秒脉冲,已经成为阿秒科学里的一个重要的工具。由于圆偏高次谐波和圆偏阿秒脉冲在实现探测亚飞秒时间尺度的手性相互作用和磁性材料中电子动力学等过程有非常重要的应用,因此产生高强度宽频带的圆偏高次谐波一直是近年来强场光学的研究焦点。研究者们提出了很多产生圆偏高次谐波和圆偏阿秒
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当高强度的飞秒激光聚焦到气体介质上时可以得到一系列频率为泵浦光频率整数倍的高次谐波。高次谐波可以用来产生位于极紫外和软X射线波段的阿秒脉冲,已经成为阿秒科学里的一个重要的工具。由于圆偏高次谐波和圆偏阿秒脉冲在实现探测亚飞秒时间尺度的手性相互作用和磁性材料中电子动力学等过程有非常重要的应用,因此产生高强度宽频带的圆偏高次谐波一直是近年来强场光学的研究焦点。研究者们提出了很多产生圆偏高次谐波和圆偏阿秒脉冲的方案,其中用双色圆偏光作为泵浦光就是其中一个比较巧妙的方案,并且双色圆偏光谱在研究体系的对称性以及原子和分子的电子结构等方面也具有很多优势。另一方面,分子相对于原子有更加复杂的结构和多样的对称性,所以分子与强激光相互作用时的产生的高次谐波会有一些独特的现象,比如谐波的取向依赖,手性高次谐波差异等。大量的研究表明,利用分子的高次谐波可以对分子轨道进行层析成像,研究手性分子的手性及分子的超快动力学行为。考虑到双色圆偏光作为泵浦光所体现出的优势和分子高次谐波的应用,本论文研究了双色圆偏光和多原子分子相互作用的高次谐波,同时,我们基于双色圆偏光场,提出在一束强激光电场的基础上叠加一束圆偏光场,合成的电场可以用来实现电子动量门。论文的主要内容有:1.双色圆偏光作用于分子环流态获得大椭偏阿秒脉冲。当具有简并环流轨道的多原子分子和双色圆偏光相互作用时,两个简并轨道产生的谐波之间存在干涉效应。并且一个旋向的谐波干涉增强,另一个旋向的谐波干涉相消,从而使得总谐波场中一个旋向的谐波强度被抑制,另一个旋向的谐波强度被增强。分析表明,该干涉效应与分子环流态轨道的非柱对称性有关,因此依赖于分子与电场的相对取向。计算结果表明,该干涉还与双色圆偏光中基频与倍频场的强度比有关,利用这个干涉效应可以得到宽带大椭偏阿秒脉冲并且其椭偏率可以通过控制分子的取向来调节。2.利用高次谐波谱探测轴手性分子的手性。利用含时密度泛函理论和强场近似理论计算了三种分子(Sa-3-氯-1,2-二烯-1-羟基,丙二烯,Ra-2,3-戊二烯)在双色圆偏光作用下的谐波,通过比较在不同旋向的光场作用下谐波谱,发现三维取向的轴手性分子的谐波表现出明显的圆二色性,对于非手性分子丙二烯,其谐波无圆二色性。如果该手性分子属于C1点群,即使是一维取向,其谐波的圆二色性依然存在。但是如果轴手性分子属于C2点群,只做一维取向时其谐波没有圆二色性。3.利用圆偏控制场实现电子动量门。我们提出一种选择隧穿后具有特定初始动量的电子发生再碰撞的方法。该方法是利用一束强激光场叠加一束圆偏光来控制电子的加速和回碰过程实现的。我们以三色圆偏光为例:在双色圆偏光的基础上再叠加一束圆偏光,在旋转参考系中详细分析了该动量门的物理机制。
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