微孔有机聚合物负载钯催化芳碘胺羰基化反应研究

来源 :华中科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangsongzhao99
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着科学技术飞跃进步和工农业的迅速发展,环境污染问题越来越迫切的威胁到人类的生存与发展。为了从源头上解决污染问题,化学反应的绿色化已经成为现代化学发展的主要方向之一。羰基化反应,特别是基于CO的羰基化反应,通常具有高选择性和原子经济性,符合绿色化学的理念和发展趋势,因而被广泛用于有机合成中。酰胺化合物是一类重要的精细化学品,在医药化学和工业化学中具有重要地位。据统计,70%左右的药物都含有酰胺键。传统的工业化合成方法以羧酸为原料合成酰胺,需要消耗大量的偶联剂,并且效率低。作为一种高效绿色的酰胺合成方法,催化的芳卤胺羰基化合成酰胺,特别是芳基酰胺化合物,受到了学术界和工业界的广泛重视。  论文结合近年有机微孔聚合物材料的最新研究进展,合成了基于苯-三苯基膦聚合物负载的钯催化剂。将其应用于芳碘的胺羰基化反应,考察了碱、溶剂、温度等条件对反应体系的影响。实验得出该微孔聚合物负载的钯催化剂具有优异的催化性能,其催化活性高于Pd/Al2O3,Pd/SiO2,Pd/C等负载型多相催化剂。且在较温和的条件下(K2CO3为中和剂,DMF溶剂,120℃,1atm CO),高收率的获得了芳基酰胺化合物。进一步,本论文考察了温度对于羰基化产物选择性的影响,发现在该反应体系中,通过调控反应条件,可以分别得到酰胺和α-酮酰胺产物,在K2CO3参与,DMF溶剂,70℃,2MPa条件下反应24h,可得到72%的α-酮酰胺收率,选择性85%。为了验证催化体系是否对于底物具有普适性,各种带有不同取代基的芳碘和不同仲胺被用于进行反应,均能在实验条件下顺利转化成相应酰胺。最后,对催化剂的循环使用性能进行了测试,在经过8次重复使用后,催化剂的活性仅有略微下降,实验表明该催化体系的活性和稳定性优异。
其他文献
对氯甲苯是一种重要的精细化工原料原料,用途十分广泛,主要通过甲苯氯化的方法制备。由于甲苯氯化反应会有邻氯甲苯副产物和酸生成,从而导致产物中的对氯甲苯选择性低,同时分子筛
  依托锦屏一级水电站边坡工程,成功构建我国首套水电工程岩石高边坡微震监测系统,揭示了水电工程高边坡开挖强卸荷和施工过程中的微震活动特征;采用数值模拟再现岩质边坡渐进
会议
水滑石在电化学领域的应用主要是利用其自身层板金属原子电活性或者以其为载体固定酶等大分子,但存在成膜较脆、易溶胀脱落、粘性小等缺点,限制了其在电化学方面的应用。壳聚
学位
学位
目的:   1.分析中国地区汉族人线粒体DNA(mitochondriaDNA,mtDNA)ND1、tRNAHis、tRNASer(AGY)和tRNALeu(CUN)基因与以西方白种人为主要来源的剑桥参考序列(CambridgeReferenceS
学位
二氧化铈是一种典型的稀土金属氧化物,因其具有较高的化学稳定性、独特的储放氧功能、较高的介电常数和较好的紫外吸收能力,被广泛应用于抛光材料、催化材料、紫外涂层和固体
RHBDD1是本科室从睾丸抑制性消减杂交文库中筛选出的一个在睾丸组织中高表达的新基因。本基因在人中表达全长为315aa,其1—24aa预测为一个可以被切割的信号肽序列,可能参与介
本文采用共沉淀法制备了金属掺杂铜锰催化剂,利用XRD、N2物理吸脱附、TG/DTA、TPR/TPD/s-TPR和氨滴定等表征手段及变换反应催化性能测试,考察了铜锰比分别为1:2、1:1(摩尔)两种情况下金属种类(Zr、Ce、La、Fe、Zn、Al、Co)对铜锰催化剂织构和催化活性的影响,并对金属Zr掺杂量进行了优化。研究结果表明,金属掺杂对200-300℃的低温活性有一定的影响金属掺杂铜锰催化剂的