环己烷催化氧化合成环己醇和环己酮(KA油)是饱和C-H氧化领域中最重要的反应之一。环己酮和环己醇这两种有机化工原料是有效合成新型材料和其他化学品的关键。目前环己烷氧化面临的主要问题在于C-H键难活化,产物KA油易深度氧化,不能同时保证高转化率和高选择性。针对这些问题,本文选择钴做为活性金属,开发新型氮掺杂碳材料。探究氮掺杂对两种不同材料催化环己烷氧化的催化性能影响,一类是具有特定配位结构的MOF材料,一类是传统负载型材料。实验发现,氮的引入可以有效提高两种材料的催化活性,并研究氮掺杂对催化剂催化环己烷氧化反应催化性能的影响规律。本工作用水热法制备了Co-MOF材料,以此作为模板剂,通过热解制备掺氮钴基碳材料,以三乙烯二胺为氮源,考察了不同热解温度和氮原子掺杂对材料催化性能的影响。研究发现氮掺杂对材料的结构并未产生影响,仍然呈长条状。实验结果表明,掺氮可明显提升催化剂对环己烷催化氧化的催化性能。通过XRD、XPS、TEM、BET等表征方法对催化剂进行分析,发现高温焙烧后材料内部金属分散均匀。由于三乙烯二胺热稳定性较差,氮掺杂量较少。接着,本工作设计了一种氧化石墨烯为载体,钴氮共掺杂的钴负载掺氮石墨烯材料(Co-N-r GO)。考察了不同制备方法、负载量、焙烧温度对材料催化环己烷氧化反应催化性能的影响,并研究氮掺杂对催化作用的影响,研究发现金属可与氮进行配位,与未掺氮相比金属分散得更整齐均一,成功解决了传统负载型催化剂活性金属易团聚的弊端;同时掺氮后更有利于在金属表面形成碳膜,金属粒子被氮碳膜包裹可以防止金属流失,提高了催化剂稳定性;实验还发现氮掺杂可提高环己基过氧化氢(CHHP)的分解。实验结果表明该催化材料在环己烷催化氧化反应中具有较高的催化活性,环己烷转化率为8.85%,KA油选择性达到85.73%,催化剂循环反应5次,未见失活。最后,本工作为进一步从理论角度研究氮掺杂对环己烷氧化反应的影响,对Co-N-r GO材料进行建模和模拟计算。在(4,4)单层石墨烯片上进行氮掺杂构筑后再负载钴,结构优化后选择6种模型,分别进行Mulliken电荷分布及电荷密度分析,研究发现掺氮后,可增加周围碳的电荷密度,表明钴氮共同作用可以增加电子转移。通过对催化材料表面吸附CHHP并优化计算,发现氮的引入可以使CHHP中O-O键的键长拉长,说明氮掺杂有利于CHHP的分解。