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介电弹性体作为一种新型智能材料,因其大的驱动应变、大麦克斯韦应力、高驱动速度和高能量密度在近二十年里受到广泛关注。其基本元器件由弹性体薄膜及两面涂覆的柔性电极组成,当施加电场作用时,可产生可逆大形变以实现电能与机械能的相互转换。广泛研究的介电弹性体主要有丙烯酸酯(VHB)、硅橡胶,目前尚没有综合性能均优异的介电弹性体材料。其中,VHB介电常数高、电驱形变大,但粘弹性高。本组先前设计制备了 SBAS三嵌段共聚物介电弹性体,其不仅保留了 VHB的优点,并且克服了后者高粘弹性的缺点,但其高温性能欠佳、力学松弛较强。本文设计并可控制备了一种低应力松弛的硬段官能化聚(苯乙烯-b-丙烯酸正丁酯-苯乙烯)三嵌段共聚物SBAS作为介电弹性体基质。通过向硬段中引入化学交联增强聚苯乙烯硬段(PSt)的交联作用,从而改善SBAS三嵌段共聚物在外力作用下的松弛现象。本文系统研究了引入化学交联前后,SBAS三嵌段聚合物的应力松弛,并利用广义Maxwell模型来研究不同交联度、不同温度对硬段交联SBAS三嵌段聚合物应力松弛的影响。获得的主要创新性成果如下:(1)利用双亲性大分子RAFT乳液聚合成功实现苯乙烯与丙烯酸-3-环己烯-1-甲酯(CEA)的共聚,并通过控制CEA含量,使得PSt链段中嵌入不同比例的环烯基(St:CEA摩尔比分别为20:1、10:1和5:1),合成得到了苯乙烯段含不同比例环烯基的 P((St140-ran-CEAn)-b-nBA940-P(St140-ran-CEAn))三嵌段共聚物,从而实现了材料的后交联固化性能。优化了硬段环己烯基官能化SBAS的紫外光固化条件。研究不同CEA含量对交联程度的影响规律,发现随着分子链中环烯基官能团数量增多,光照后的聚合物交联密度提高,凝胶含量也增加,最高可达96.5%。(2)对材料引入环烯基化学交联前后的粘弹性进行研究,发现通过对PSt段引入环烯基官能团,在室温下,随着交联密度的增加,硬段交联的SBAS其平衡态的相对应力有明显提升,应力松弛性能得到明显改善。在150℃下,化学交联的存在使得硬段交联的SBAS仍具备一定的橡胶弹性,提高了 SBAS的高温使用性能。研究不同交联程度的SBAS应力松弛性能,发现Maxwell七元件模型可以很好地描述不同样品的应力松弛行为,引入硬段化学交联后,材料在常温(25℃)下的相对应力可达57%,而无化学交联的SBAS相对应力为34%;150℃下,硬段交联SBAS仍能保持67%的初始应力,较无交联的SBAS(20%)相比提升了3倍。(3)研究了 SBAS的拉伸性能,发现:引入化学交联后,随着交联密度的增加,材料的弹性模量逐渐上升,而断裂伸长率则逐渐减小,且化学交联可以有效抑制聚苯乙烯链段在拉伸过程中被拔出,显著强化材料的应变硬化效应,有望降低蠕变。(4)引入化学交联后,由于较强的应变硬化效应,SBAS薄膜的无预拉伸最大驱动面积形变高达72%,击穿场强达到153.8 kV mm-1,驱动性能相比于未交联SBAS(24.6%,37.3 kVmm-1)有显著提升。无预拉伸器件的实现,避免了长期的应力松弛对器件性能的损害。