【摘 要】
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压电催化剂可以在外部机械振动的作用下产生活性氧实现对水中污染物的降解,从而引起了研究者的广泛兴趣。目前,压电催化剂的研究主要集中于制备不同的单相材料并测试其对染料的降解能力,对进一步提高特定压电催化剂催化效率的可行办法的研究较少。本文以相对于其他绝缘铁电体具有较高电导率的Bi0.5Na0.5TiO3（BNT）为基础材料,通过与其他铁电体进行固溶,研究了三种提高压电催化染料降解效率的方法:构建准同型
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压电催化剂可以在外部机械振动的作用下产生活性氧实现对水中污染物的降解,从而引起了研究者的广泛兴趣。目前,压电催化剂的研究主要集中于制备不同的单相材料并测试其对染料的降解能力,对进一步提高特定压电催化剂催化效率的可行办法的研究较少。本文以相对于其他绝缘铁电体具有较高电导率的Bi0.5Na0.5TiO3（BNT）为基础材料,通过与其他铁电体进行固溶,研究了三种提高压电催化染料降解效率的方法:构建准同型相界、调整压电催化剂能带位置、构建一维纳米纤维,为制备更高效率的压电催化剂提供了思路。主要内容如下:首先,通过溶胶-凝胶法制备了（1-x）Bi0.5Na0.5TiO3-xBi0.5K0.5TiO3（x=0、0.15、0.2、0.25和1）纳米颗粒压电催化剂,随着Bi0.5K0.5TiO3（BKT）固溶量的增加,催化剂逐渐从三方相转变为四方相,并且带隙值变化不大。相对于BNT和BKT,位于准同型相界处的0.8BNT-0.2BKT表现出最优的压电催化性能,在超声作用下,100 min能降解～98%的甲基橙（MO）,速率常数达到0.0419 min-1,分别是BNT（0.0142 min-1）和BKT（0.0164 min-1）的2.95倍和2.55倍。通过自由基捕获实验得出在0.8BNT-0.2BKT的催化过程中,·O2-和·OH是起主要作用的活性自由基。其次,通过溶胶-凝胶法制备了（1-x）Bi0.5Na0.5TiO3-xBiFeO3（x=0、0.3、0.5、0.7和1）纳米颗粒压电催化剂,随着BiFeO3（BFO）固溶量的增加,催化剂仍为三方相,并且带隙值逐渐减小。相对于BNT和BFO,0.5BNT-0.5BFO压电催化剂具有更合适的带隙和导带电势,催化性能也有了很大提升,在超声作用下,70 min能降解～99%的MO,速率常数达到0.0615±0.0081 min-1,分别是BNT速率常数（0.0119±0.0033 min-1）和 BFO 速率常数（0.0192±0.0026 min-1）的 5.2 倍和 3.2 倍。在 0.5BNT-0.5BFO的压电催化过程中,·O2-和·OH是起主要作用的活性自由基,根据活性氧检测实验推断·OH来源于催化剂的导带电子对H2O2的还原。最后,通过静电纺丝法制备了 0.5Bi0.5Na0.5TiO3-0.5BiFeO3纳米纤维压电催化剂,0.5BNT-0.5BFO纳米纤维比纳米颗粒的催化性能更加出色,40 min能降解～98.2%的甲基蓝（MB）,速率常数达到0.0974 min-1,是0.5BNT-0.5BFO纳米颗粒对MB的降解速率常数（0.0197 min-1）的4.94倍,这是因为0.5BNT-0.5BFO纳米纤维具有更高的电荷分离效率,在超声作用下的电流密度达到～70 μA/cm2,约为0.5BNT-0.5BFO纳米颗粒的4倍。通过自由基捕获实验得出在0.5BNT-0.5BFO纳米纤维的催化过程中,h+、·O2-和·OH都起着重要作用,据此推测在超声作用下纳米纤维会产生相对于纳米颗粒更大的压电电势,h+可以在此压电电势的驱动下将OH-氧化成·OH,从而参与到0.5BNT-0.5BFO纳米纤维的催化反应中。
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