3D打印自支撑掺杂碳电极制备及其生成合成气应用

来源 :兰州交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:enginery_puppet
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
3D打印作为一种革命性的增材制造技术,随着其不断的发展对催化领域也产生了影响。目前,该技术广泛地与一些相关的催化反应和工艺相结合,来制备化学反应器件和开发催化剂。因此,3D打印技术为催化领域提供了多样性的选择并为更广泛的催化应用提供了可能。本论文制备了一种聚离子液体衍生的3D打印掺杂自支撑碳电极,并通过它来还原二氧化碳生产合成气。首先,利用SLA技术将由聚离子液体制备的3D打印油墨光固化成三维碳前体;之后,对三维碳前体进行后处理,并分别引入了不同电负性的B、N杂原子、具有较大的原子尺寸、价键和出色供电子能力的P原子以及具有独特Fe-N4活性中心和较低电催化反应能垒的酞菁铁(Fe Pc);最后,通过碳化处理得到了一系列具有良好催化性能和稳定性的3D打印自支撑碳电极,具体研究内容如下:第I部分B、N共掺杂自支撑3D碳电极制备及其生成合成气应用当具有不同电负性的B和N原子被同时引入碳材料中时,其电荷转移效率和催化活性将得到显著提高。因此,本文首先将以四苯硼钠为活性物种,聚离子液体衍生的3D碳构架为活性载体,同时也承担着一定的活性功能。制备出了聚离子液体衍生的B、N共掺杂3D打印自支撑碳电极。此外,通过探究热处理条件、掺杂含量对法拉第效率(FE)和部分电流密度的影响,确定最佳条件为800℃,四苯硼钠的掺杂量为40 g L-1。在最佳样品上制备的合成气FECO=72.4%,FEH2=27.6%,将上述催化剂用于电催化合成气生产,通过调节还原电位,可将合成气的H2/CO比值从2.66调至0.37。第II部分B、P、N掺杂自支撑3D碳电极制备及其生成合成气应用P具有较大的原子尺寸、价键和出色的供电子能力,也是与B,N共掺杂碳耦合的良好选择。因此,本部分用四苯基硼四苯基磷替代四苯硼钠,制备B、P、N三掺杂的自支撑3D碳电极。并研究在不同热处理温度及不同四苯基硼四苯基磷含量掺杂下得到的3D碳电极电解CO2制备合成气时的催化表现。结果确定最佳温度条件为1050℃,四苯基硼四苯基磷(C40H48BP)的掺杂量为60 g L-1。在最佳样品上制备的合成气FECO=75.6%,FEH2=24.4%,将上述催化剂用于电催化合成气生产,通过调节还原电位,可将合成气的H2/CO比值从3.5调至0.3。第III部分Fe酞菁修饰自支撑3D碳电极制备及其生成合成气应用酞菁铁(Fe Pc)分子催化剂具有独特的Fe-N4活性中心和较低的电催化反应能垒。因此,本部分将Fe酞菁作为活性物种引入到聚离子液体衍生的3D碳材料中,制备出了Fe酞菁掺杂的自支撑3D碳电极。通过探究热处理温度、掺杂比例对法拉第效率(FE)和部分电流密度的影响,确定最佳条件为900℃,酞菁铁的掺杂量为2 g L-1。在最佳样品上制备的合成气FECO=68.1%,FEH2=31.9%,将上述3D碳材料用于电催化合成气生产,通过调节还原电位,可将合成气的H2/CO比值从3.4调至0.46。
其他文献
目的:本研究通过收集、整理、分析支气管哮喘与支气管哮喘合并肺动脉高压(Pulmonary hypertension,PH)患者的临床资料,旨在探讨支气管哮喘合并肺动脉高压患者的临床特点及危险因素,以便临床医师对支气管哮喘合并肺动脉高压患者有更全面地认识,从而提高支气管哮喘合并肺动脉高压患者的诊断率。方法:采用回顾性研究方法,收集兰州大学第二医院呼吸内科2018年1月至2021年8月收治住院的支气管
学位
学位
植入式广告将电视剧作为产品宣传的载体,以娱乐化的方式将广告信息呈现于观众面前,以达到对产品及品牌营销推广的目的。新时期,植入式广告不断向多元化方向发展,在公众自主选择能力不断提升的情况下,植入式广告要更有看头。文章首先介绍了植入式广告的内涵特征,然后对电视剧植入式广告形式进行了划分,接着分析了电视剧植入式广告的优势以及当前存在的主要问题,最后探讨了我国电视剧植入式广告的优化策略。
期刊
本论文主要研究了利用分子内Prins反应合成双环二烯及多环芳烃类化合物。论文首先介绍了Prins反应的类型及在合成中的应用,并对其反应的机理也进行了深入的探讨。Prins反应除了用于构筑含有碳-碳键的烯丙醇或高烯丙醇类化合物外,还可用于构建含有碳-氧键的吡喃(呋喃)环,以及含有碳-氮键的吡啶(哌啶)环及生物碱类的化合物。该反应在构建环状化合物中有很高的原子经济性和合成效率,在有机合成中已得到了广泛
学位
对于“中国电视剧对外传播”研究,国内学者大多将视线聚焦于同属东亚文化圈层的越南和韩国。在跨文化传播的视域下,这两个国家又都属于高情境文化,并与中国文化有着紧密的联系。通过梳理关于中国电视剧在越南、韩国的对外传播研究方面的文献,笔者发现研究方向主要集中在传播策略、受众接受、政治策略主导下的“走出去”、个案研究等方面,研究内容较为丰富。本文从跨文化角度出发,搜集并整理相关文献,以期厘清中国电视剧在越南
期刊
随着环境污染和能源危机的迅速增加,开发一个可持续和生态友好的能源储存和转换装置是必不可少的。在已研究的能源器件中,燃料电池和锌-空气电池因其理论能量密度高、资源丰富、环境可持续性强等优点而备受关注,被认为是未来电力器件的理想选择。目前,贵金属Pt被公认为ORR的最佳催化剂。但由于其稀缺性和高成本等问题,阻碍了其在实际中的广泛应用。因此,开发高效、低成本的电催化剂仍是一个挑战。碳由于其高导电性、高表
学位
目的:探讨盘状结构域受体1(Discoid domain receptor1,DDR1)对实验性结肠炎小鼠NLRP3炎症小体介导的细胞焦亡的影响及其可能的机制。方法:实验选用C57BL/6野生小鼠和DDR1-/-小鼠(6-8周龄,20±2g),将实验小鼠随机分为4组(每组8只小鼠),分别为:野生对照组(WT NC),野生造模组(WT DSS),DDR1-/-对照组(即DDR1-/-NC),DDR1
学位
目的:探讨血清中血管生成素样蛋白4(angiopoietin like protein 4,ANGPTL4)水平在2型糖尿病(type 2 diabetes mellitus,T2DM)患者与健康人群之间的差异,并在此基础上进一步探索T2DM人群中不同颈动脉内膜-中层厚度(carotid intima-media thickness,CIMT)的群体中ANGPTL4的水平差异,分析ANGPTL4对
学位
不对称相转移催化具有操作简单、反应条件温和、适合大规模合成以及环境友好等优点。本论文分别研究了相转移催化条件下芳基乙酸酯的不对称烷基化反应和非活化酰胺的不对称Mannich反应。第一章,综述了相转移催化羰基化合物的α位不对称烷基化反应。主要包括酮类化合物、甘氨酸Schiff碱、1,3-二羰基化合物、芳基乙酸酯以及其他羰基化合物的不对称α-烷基化反应。其中芳基乙酸酯的不对称烷基化反应只有两篇文献报道
学位
中国有丰富的天然药用植物,药用植物的使用在中国已经有几千年的历史。虽然如今的医学高度发达,但是仍然有许多疾病没有治愈,天然产物作为天然药物的重要来源,因其毒作用小,受到社会的广泛认可,同时天然药物也是化学药物的重要先导化合物。自然植物中含有很多化学物质,在生物方面都能起活性作用,例如,抗炎抑菌、抗癌抗瘤等药理方面的作用,同时许多药用植物应用于临床,治疗了很多疾病。橐吾属(Ligularia)植物归
学位