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本文用自蔓延高温快速加压(SHS/QP)技术制备钛酸钡陶瓷。具体是将初坯置于自蔓延体系中,用自蔓延产生的热量加热初坯,当自蔓延高温反应(SHS)刚刚完成,且内置的材料仍然处于红热软化状态时,对材料快速施加一个较大的压力,从而能够在几分钟内一次性使材料达到致密的过程。
由于自蔓延高温快速加压合成(SHS/QP)技术拥有超快的升温速率(1700℃/min)和较快的冷却速率,将会使陶瓷材料的结构不能及时转变,导致材料具有较宽的晶界和结晶度较低的晶粒,从而使微米尺度的材料具有纳米尺度材料才具有的特性。而这些特性对于结构比较敏感的功能陶瓷的影响是极为明显的。本文基于SHS/QP技术及其已有致密化机理研究的基础上,摸索出了一条合适的高温自蔓体系,同时结合较大的机械压力(200MPa)成功的制备了巨介电常数钛酸钡陶瓷,能够为巨介电材料的制备提供了一条较好的方法。
本论文可分为三部分:一是选择合适的自蔓延高温体系,摸索出相应的工艺参数,探索保温时间对致密化的贡献;二是对制备的钛酸钡陶瓷的微观结构进行研究;三是对钛酸钡陶瓷的巨介电性能与结构的关系进行研究。
通过选用氧化铬-铝-碳自蔓延体系与镍-铝自蔓延体系,添加不同比例的稀释剂来调节自蔓延高温体系的升温制度。将不同升温制度的自蔓延体系包裹上微米钛酸钡初坯进行烧结,探索出较为合适的制备工艺。最后选定采用氧化铬、铝、碳及含量为10wt%氧化铝的自蔓延体系,包裹粒径为1~2μm的钛酸钡初坯烧结。该体系引燃后温度可达1700℃,高温(1500℃)的持续时间可达2min。
探讨了温度对钛酸钡陶瓷致密度的影响,其结果表明:当自蔓延体系引燃后65秒加压,样品的致密度高达99.7%,接近理论密度。
对样品的介电性能分析发现所制备的高致密钛酸钡陶瓷具有巨介电常数(50℃、1KHz下高达75000)和较低的介电损耗。微观结构的观察、介电性能的分析及X射线光电子能谱分析发现,所制备的钛酸钡陶瓷拥有绝缘性的无定形晶界和半导电性的晶粒,能够形成界面阻挡层,引起介电常数的激增。