【摘 要】
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随着社会的快速发展,由于大量化石燃料被消耗,导致温室气体CO2等的排放日益增加,加剧了温室效应。因而,将CO2从工业废气中分离出来,并加以妥善处理是缓解温室效应、完成碳排放达峰的最佳途径。混合基质膜因其有望结合聚合物膜和无机膜的优点而成为CO2分离的研究热点,二维材料作为膜填料制备MMMs因其较好的气体分离性能因其广泛关注。传统的二维填料在膜中由于其界面障碍而具有较大的气体传输阻力,新型二维多孔碳
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随着社会的快速发展,由于大量化石燃料被消耗,导致温室气体CO2等的排放日益增加,加剧了温室效应。因而,将CO2从工业废气中分离出来,并加以妥善处理是缓解温室效应、完成碳排放达峰的最佳途径。混合基质膜因其有望结合聚合物膜和无机膜的优点而成为CO2分离的研究热点,二维材料作为膜填料制备MMMs因其较好的气体分离性能因其广泛关注。传统的二维填料在膜中由于其界面障碍而具有较大的气体传输阻力,新型二维多孔碳材料可以作为制造MMMs的新型填料,对于提高CO2分离膜性能具有较好的前景。首先,本工作利用硬脂酸与F127作为“可去除模板”与酚醛树脂作用合成了MCNs前驱体,通过两步碳化活化法最终得到了MCNs。制备的MCNs具有二维材料的规整形貌,厚度约为130 nm,孔径约为0.58 nm,比表面积为775.72 m2/g。随后,将合成的MCNs与Pebax-1657共混制备了MCNs/Pebax MMMs。通过各项表征证实,MCNs微孔结构在膜内提供了低阻力CO2扩散通道,显著提高了CO2的渗透率。同时,膜内MCNs有效的堆叠形成了高选择性的气体输送通道,提高了CO2/N2的选择性。含有0.5 wt.%MCNs的MMMs表现出最佳的分离性能。在纯气实验中,CO2渗透率和CO2/N2选择性分别为123 Barrer和76,与纯Pebax膜相比,表现出53.0%和28.8%的明显增长,超过了2008年Robeson的上限。最后,为了改善MCNs与聚合物之间的界面相容性,提高膜对CO2的反应选择性,利用PEI和APTES两种不同的功能化载体对氧化后的MCNs进行了复合功能化,成功合成了Mf MCNs,合成的Mf MCNs保留了MCNs原有形貌,孔径为0.53-0.55 nm,比表面积为701.04 m2/g;将其与Pebax-1657共混制备了Mf MCNs/Pebax MMMs,通过SEM表征可以明显看出Mf MCNs在膜内分散性与相容性均有很大提高;随后对所制备的膜进行了气体渗透性能表征,在湿气条件下,2.0 wt.%Mf MCNs/Pebax MMMs CO2渗透性为321.8 Barrer,比纯Pebax膜提升了82.2%,CO2/N2的选择性为88.5,较纯Pebax膜提升了49.1%。证明复合功能化得到的Mf MCNs可以显著提升MMMs的气体分离性能。
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