【摘 要】
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科技的发展和进步改善了人民的生活条件,同时也带来了一系列的污染问题。其中就包括挥发性有机化合物（Volatile organic compounds,VOCs）的乱排乱放。VOCs的排放会引起大气的光化学反应并且严重威胁到人类健康以及环境。碳纳米管（Carbon nanotubes,CNTs）具有较高的比表面积,良好的机械强度,超高的导热导电性能,并且碳纳米管侧壁带有的官能团有助于其对VOCs的吸
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科技的发展和进步改善了人民的生活条件,同时也带来了一系列的污染问题。其中就包括挥发性有机化合物（Volatile organic compounds,VOCs）的乱排乱放。VOCs的排放会引起大气的光化学反应并且严重威胁到人类健康以及环境。碳纳米管（Carbon nanotubes,CNTs）具有较高的比表面积,良好的机械强度,超高的导热导电性能,并且碳纳米管侧壁带有的官能团有助于其对VOCs的吸附及催化。因此对于空气中VOCs的脱除,碳纳米管是一种十分有效的材料。但碳纳米管很容易产生团聚效应而导致性能大大降低。而微纤复合材料的高孔隙率,三维网状的立体结构不仅能够帮助碳纳米管分散,还能够减小床层阻力,提高床层传质。因此本文以湿式造纸工艺和烧结工艺制备的纸状烧结不锈钢纤维（Paper-like sintered stainless steel fibers,PSSF）为载体,采用化学气相沉积法（chemical vapor deposition,CVD）在其表面合成连续的碳纳米管膜。最终得到CNTs/PSSF。研究了甲苯在基于其结构化固定床的吸附行为,并且进一步通过CVD法和浸渍法（Impregnation method,IM）将Co3O4催化剂负载在CNTs/PSSF上,应用于甲苯的催化燃烧。首先,研究了微纤复合碳纳米管膜材料的制备工艺技术。通过湿法造纸和烧结工艺,以直径为微米级不锈钢微纤为原料,制备纸状不锈钢微纤载体;然后采用化学气相沉积法在经过表面改性的不锈钢微纤表面合成碳纳米管膜,形成微纤复合碳纳米管膜材料。通过SEM、TG、N2吸脱附以及Raman等现代表征技术,考察了不同制备条件对碳纳米管微观形貌、表面缺陷、热性能以及孔结构与比表面积等性能的影响。同时,研究了甲苯在基于CNTs/PSSF和CNT组成结构化固定床的吸附透过行为。结果表明,以樟脑为碳源、生长温度750℃、生长时间30 min、碳源与载体质量比3以及N2流量200 sccm的条件下,所制备的CNTs/PSSF的碳纳米管生长密度较高,碳产率为17.4%,比表面积约为7.148 m~2/g,ID/IG为0.682。在固定床出口端装填一定比例的颗粒CNT和CNTs/PSSF,对比研究甲苯在不同床层比例下结构化固定床上的吸附透过行为。通过对甲苯的吸附透过曲线研究,结果表明:当床层结构为1.5 cm颗粒CNT和1.5 cm CNTs/PSSF时,该结构化固定床的无效床层厚度（Length of unused bed,LUB）最小（1.010 cm）,床层利用率最大（66.33%）,相比于3 cm颗粒CNT的结构化床层LUB（1.219 cm）显著降低了,床层利用率（59.36%）显著提高。同时Yoon-Nelson模型拟合结果显示3 cm颗粒CNT的结构化床层的速率常数k’为0.02958 min-1,而在引入CNTs/PSSF后,1.5 cm颗粒CNT和1.5 cm CNTs/PSSF的床层结构速率常数k’为0.06040min-1,这表明甲苯在1.5 cm颗粒CNT与1.5 cm CNTs/PSSF组成的床层结构中的传质和接触效率更高。其次以CNTs/PSSF为载体,合成微纤复合碳纳米管膜催化剂。通过SEM、TEM、XRD、Raman、XPS以及H2-TPR等表征,考察了不同方法、不同负载量以及不同载体制备考察了不同负载量以及载体制备微纤复合碳纳米管膜催化剂的表面微观形貌、Co3O4催化剂的负载含量、催化剂晶粒大小,Co元素价态以及催化剂还原性能等。结果表明,负载量的增加对催化剂的影响主要表现为催化剂活性组分晶粒尺寸的增大,Co3+和Oa含量的提高以及氢气还原峰面积的增大。10%的负载量制备的Co3O4-CNTs/PSSF催化剂催化性能最佳。使用CNTs/PSSF为载体时,由于CNT的存在为活性组分提供了锚点,因此获得更高的实际负载量和Co3+含量。采用不同的制备方法时,其中CVD法制备的催化剂活性组分粒径大小均一,且分散均匀,平均晶粒大小约为18.6 nm,相比相同负载量下IM法制备的催化剂晶粒（39.9 nm）显著减小,同时CVD-10的还原峰温度为290℃,低于IM-10的295℃。并且CVD-10对甲苯催化燃烧的T50和T90分别为325℃和404℃,分别比IM-10的T50和T90低26℃和37℃。这表明化学气相沉积法制备的催化剂活性组分分散更均匀,晶粒大小更统一,可以显著提高反应接触效率,强化传质。
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