【摘 要】
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纳滤（NF）工艺因具有膜孔径小（0.5～2 nm）、截留分子量低于多数有机小分子等特征,常被用于水系有机物去除和多价盐浓缩等领域。尽管目前商品化聚酰胺纳滤膜可以高效去除有机污染物,但是存在水通量低,难以实现单多价盐高效分离等缺点。因此,如何有效克服聚酰胺纳滤膜的Trade-off效应,协同强化膜的通量和选择性成为纳滤技术领域的重要研究目标。金属有机骨架（MOFs）因其规整有序孔道、高比表面积、易于
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.22108257）和（No.22178327）；
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纳滤（NF）工艺因具有膜孔径小（0.5～2 nm）、截留分子量低于多数有机小分子等特征,常被用于水系有机物去除和多价盐浓缩等领域。尽管目前商品化聚酰胺纳滤膜可以高效去除有机污染物,但是存在水通量低,难以实现单多价盐高效分离等缺点。因此,如何有效克服聚酰胺纳滤膜的Trade-off效应,协同强化膜的通量和选择性成为纳滤技术领域的重要研究目标。金属有机骨架（MOFs）因其规整有序孔道、高比表面积、易于功能化及良好有机相容性等特点,在聚酰胺纳米复合膜的制备方面具有显著的优势。基于上述背景,本文从水稳定MOF材料和膜制备策略优化两方面出发,采用电泳沉积与界面聚合相结合技术,实现水稳定、大孔径MOF在聚酰胺膜中的高效负载及聚酰胺活性层的结构和性能调控,构筑多种类、可协同作用的选择性微通道以获得高性能MOF/聚酰胺纳滤膜,实现了对复合膜的渗透性与选择性的协同优化。主要内容如下:（1）阳极电泳沉积-界面聚合法构筑聚酰胺复合膜及纳滤性能研究通过阳极电泳沉积,将植酸改性的Zr-MOF材料（m PCN-224）均匀负载至聚砜基膜表面,随后通过真空过滤辅助界面聚合制备了m PCN-224/聚酰胺复合膜。材料表征结果表明了植酸改性的m PCN-224具有更强的亲水特性和电负性,且没有改变PCN-224的晶体结构。通过对空白膜与m PCN-224改性TFN膜进行系列表征和分析,结果表明m PCN-224的引入降低了聚酰胺的厚度和交联度,增强了复合膜的亲水性和负电性,在改性复合膜内部形成了多种类的快速水分子传输通道,进而优化了复合膜的分离性能。优化后的m PCN-224/聚酰胺复合膜的水渗透系数达到了20.0 LMH bar-1,比未改性的TFC膜提升了56%,且复合膜的Na2SO4/Na Cl选择因子高达44。由于高渗透选择性和良好的稳定性,m PCN-224/聚酰胺复合膜有望用于高价盐浓缩领域。（2）阴极电泳沉积-界面聚合法构筑聚酰胺复合膜及纳滤性能研究通过溶剂热合成法,成功制备了一系列具有不同孔径的Zr-MOF纳米材料,包括孔径0.6 nm的Ui O-66、孔径1.9 nm的MOF-808和孔径3.1 nm的NU-1000。随后,采用电泳沉积-界面聚合法,将不同孔径MOF材料负载至聚酰胺复合膜中。重点研究了不同孔径MOF对聚酰胺复合纳滤膜的形貌结构、孔径、亲水性、渗透选择性等特征的影响。系列表征结果表明,改变初始MOF浓度和电泳沉积的时间与电压,可以实现对复合膜结构与性能的精准调控。对比三种最优MOF/聚酰胺复合膜的分离性能,可以发现大孔径、水稳定MOF对于提高聚酰胺纳滤膜的水渗透系数具有显著优势,并且保持较高的二价盐分离性能。其中,最优TFN-NU-1000复合膜的水渗透系数高达35.5 LMH bar-1,对Na2SO4的截留率为96.3%。研究表明采用大孔Zr-MOF作为纳米填料,有望解决传统聚酰胺复合膜低渗透通量的难题。
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