【摘 要】
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目前全球卤代阻燃剂的产量仍在迅速增加,从产品中释放出的卤代阻燃剂所带来的人体健康风险不可忽视。中国是生产和使用卤代阻燃剂的主要国家之一,卤代阻燃剂造成的人体健康问题尤其突出。目前对人体内卤代阻燃剂的研究主要集中在电子垃圾拆解地等高暴露风险地区,而对低暴露风险地区的关注较少。无锡市是典型的长三角地区城市,该市内无卤代阻燃剂生产工厂和电子垃圾拆解厂等污染源。但该市拥有大量的新材料、新能源、电子、信息等
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目前全球卤代阻燃剂的产量仍在迅速增加,从产品中释放出的卤代阻燃剂所带来的人体健康风险不可忽视。中国是生产和使用卤代阻燃剂的主要国家之一,卤代阻燃剂造成的人体健康问题尤其突出。目前对人体内卤代阻燃剂的研究主要集中在电子垃圾拆解地等高暴露风险地区,而对低暴露风险地区的关注较少。无锡市是典型的长三角地区城市,该市内无卤代阻燃剂生产工厂和电子垃圾拆解厂等污染源。但该市拥有大量的新材料、新能源、电子、信息等新型工业企业,是卤代阻燃剂潜在的污染来源,所以选取无锡市为研究区域具有一定代表性,研究当地普通人群血清中卤代阻燃剂的污染状况具有十分重要的现实意义。本研究采集了无锡市2012-2016年连续五年普通人群的血清样本,并通过GC-MS和GC-MS/MS测定了样品中2种得克隆（Dechlorane Plus,DPs）同分异构体和35种多溴联苯（polybrominated biphenyls,PBBs）同族体的浓度水平,通过对比历史文献和统计学分析讨论了这两类卤代阻燃剂的污染现状、时间趋势和不同人群之间的差异。通过荧光光谱实验和分子对接模拟分析了 DPs与人血清白蛋白（human serum albumin,HSA）的结合机制以及PBBs对三碘甲状腺原氨酸（3,5,3’-triiodo-L-thyronine,T3）和甲状腺激素受体（thyroid hormone receptors,TR）结合的影响。研究结果表明:2012年至2016年无锡市普通人群血清中syn-DP和anti-DP的总浓度平均为4.67 ng·g-1 lw,与DPs制造厂和电子垃圾拆解地等高暴露地区人群相比,本文所研究人群血清中的DPs浓度处于较低水平,但是却高于其他地区普通人群,表明该地区人群可能有一定的暴露风险。另外五年中人血清DPs浓度没有明显的时间变化趋势,表明该地区人群持续暴露于DPs。研究人群中男性血清DPs浓度显著高于女性。超重人群血清中DPs浓度高于正常体重人群,饮酒人群血清中DPs浓度低于非饮酒人群,而青年和中年人群、吸烟人群和不吸烟人群血清中DPs的浓度没有显著差异。通过荧光光谱实验测定了 DPs两种同分异构体与HSA的亲和力,syn-DP和anti-DP与HSA结合的常数K分别为（2.19±1.32）×104和（2.70±0.42）×105 L·mol-1。本研究中普通人群血清fanti值较高可能是因为anti-DP与HSA的亲和力显著大于syn-DP。通过结合位点竞争取代实验确定了 DPs在HSA上的结合位点位于亚域ⅡA和亚域ⅡB之间。在微观层面解释了 anti-DP与HSA的亲和力显著大于syn-DP的原因。最后通过实验证明了脂肪酸会增加DPs与HSA的亲和力,而乙醇会降低DPs与HSA的亲和力。这可能是本研究中超重人群血清中DPs浓度高于正常体重人群,而饮酒人群血清中DPs浓度低于非饮酒人群的原因之一。2012年至2016年无锡市普通人群血清中检出的主要PBBs同族体为BB-1、BB-2、BB-4、BB-10和BB-209。另外,已被各国管控的多溴联苯污染物BB-153的检出率低于10%,浓度也远低于其他地区,表明该地区人群受BB-153的影响较小。与之相比,本研究检测出了高浓度的低溴代PBBs和BB-209。BB-1、BB-10和BB-209的浓度水平在2014-2015年有明显上升。此外,研究人群中男性血清PBBs浓度低于女性,青年人血清PBBs浓度高于中年人,超重和正常体重人群、吸烟与不吸烟人群、饮酒与不饮酒人群血清中的PBBs的浓度差异不显著。通过荧光光谱实验证实,BB-1、BB-10和BB-153对T3和TRβ1结合均有干扰作用,BB-153的干扰作用强于BB-10但弱于BB-1,而BB-209对T3和TRβ1的结合影响较小。这提示我们今后应该更加关注BB-1和BB-10等低溴代多溴联苯对人体甲状腺功能的干扰。
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