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本文首先考察了乙醇水蒸气重整制氢反应的Ni/La2O3和Ni/γ-Al2O3两个催化剂体系,采用浸渍法制备了一系列催化剂。以乙醇水蒸气重整制氢为反应体系,对两组催化剂进行活性评价,并结合XRD、TPR、XPS等表征技术,着重研究了催化剂体系催化活性的影响,从而筛选出Ni/La2O3催化剂作为我们研究的基础。在此基础上,本文对反应条件对催化活性的影响进行了研究,并对反应条件进行了优化。主要结果如下:
1.对比我们所研究的Ni/La2O3催化剂体系和Ni/γ-A12O3催化剂体系,二者均具有较高的催化反应活性;但综合反应的选择性,载体对催化性能的影响以及多项表征的结果考虑,Ni/La2O3催化剂体系对乙醇水蒸气重整制氢反应具有更好的催化效能。
2.基于Ni/La2O3催化剂体系,随着温度的升高,反应的活性不断增高。当温度达到580℃时,水的转化率达到100%,氢气的选择性达到80%,CH4、CO和CO2达到相对较低的水平;当水醇比达到9时,氢气的选择性超过90%,此时CH4、CO和CO2达到较低水平;催化剂对氢的选择性随镍负载量的增加而增加,副产物随镍负载量的增加而减少,尤其是甲烷随镍含量的增加减少的更快。液体空速对氢的选择性影响不大。
3.对该催化反应可能的机理通过原位红外进行初步探讨。常压下,催化剂Ni/La2O3吸附乙醇的量较多;乙醇在Ni/La2O3上很容易转化为乙氧基和醋酸配合物;乙醇的特征红外吸收峰随温度的升高而减小;对乙醛有吸附作用。