【摘 要】
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MOF类材料和异相电Fenton技术因其各自优越的催化性能以及氧化能力被广泛应用于污废水处理中。但MOF类材料在水环境中稳定性较差以及传统电Fenton技术的电流效率低及催化剂流失严重等问题限制了它们在污废水中的应用前景。本研究采用溶剂热法对MIL-101（Fe）进行改性,并通过进一步热解制备出多孔碳包覆双金属MOF基催化材料（Fex/M@PC（y））。利用改性制备的多孔碳包覆双金属MOF基催化材
【基金项目】
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城市水资源与水环境国家重点实验室自主课题:钙钛矿基非均相类Fenton体系处理抗生素的机理研究；
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MOF类材料和异相电Fenton技术因其各自优越的催化性能以及氧化能力被广泛应用于污废水处理中。但MOF类材料在水环境中稳定性较差以及传统电Fenton技术的电流效率低及催化剂流失严重等问题限制了它们在污废水中的应用前景。本研究采用溶剂热法对MIL-101（Fe）进行改性,并通过进一步热解制备出多孔碳包覆双金属MOF基催化材料（Fex/M@PC（y））。利用改性制备的多孔碳包覆双金属MOF基催化材料与自制碳纤维刷建立以四环素（TC）为目标污染物的MOF基异相电Fenton体系,旨在结合碳纤维刷作为电化学阴极及多孔碳包覆双金属MOF基催化材料二者优势的同时弥补以往技术的不足,并解析该体系对污染物的去除效能及作用机制。本研究采用多种表征分析了碳纤维刷阴极、Fex/M@PC（y）的形貌、晶型以及元素组成,结果显示碳纤维刷拥有较大的比表面积,作为阴极具备较好的电子传递能力,观察了不同金属掺杂等制备条件对催化材料物化性质的影响规律,结果表明制备条件的不同对催化材料物化性质及电化学性能均会产生影响。以TC为目标污染物,考察碳纤维刷和Fex/M@PC（y）的性能。结果表明,较于常规阴极,碳纤维刷具备催化分解H2O2的作用,以期作为电Fenton阴极时无催化剂加入也可实现体系中活性物种的产生,实现污染物的降解。同时,通过TC降解实验对比优化了Fex/M@PC（y）的制备条件,结果表明,当掺杂过渡金属元素为Co,Fe:Co为4:1、煅烧温度为700℃时Fe4/Co@PC（700）催化性能最好。二者耦合构建的异相电Fenton体系降解TC过程符合准二级动力学模型,同时体系对反应条件的变化不敏感,在初始p H为原水（约5.86）、电流大小为200 m A、Fe4/Co@PC（700）投加量为0.125 g/L、极板间距为2 cm条件下,120 min内TC降解率和矿化率分别达93.62%和53.89%。选取其它典型抗生素污染物进行降解实验,发现该体系也可取得较好的降解效果,金属离子在体系中溶出量测试和催化材料及阴极重复利用实验表明该体系稳定性良好。通过氧活性物种的猝灭实验和电子顺磁共振实验证实体系中~1O2为体系主要活性物种,推测阴极产生的H2O2在Fe4/Co@PC（700）中≡Fe（Ⅱ）/≡Co（Ⅱ）的催化作用下产生~1O2,≡Fe（Ⅲ）/≡Co（Ⅲ）和≡Fe（Ⅱ）/≡Co（Ⅱ）的循环促使~1O2的不断产生。最后分析了TC在体系中的可能降解途径。
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