【摘 要】
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膜分离技术因具有操作简单、能耗低、易维护、成本低等优点被广泛应用。CHA型沸石因其孔径仅为0.38 nm,在小分子气体如H2、CO2的分离中具有潜在的应用前景。CHA型沸石膜的传统活化过程是高温煅烧,这一过程极易造成大量的晶间缺陷而降低膜的分离性能。本论文通过加氢裂化、紫外辐射和等离子体等方法实现低温下CHA型沸石膜的活化,并评价了得到的膜的气体分离性能。（1）加氢裂化法可以在低温下部分分解SAP
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膜分离技术因具有操作简单、能耗低、易维护、成本低等优点被广泛应用。CHA型沸石因其孔径仅为0.38 nm,在小分子气体如H2、CO2的分离中具有潜在的应用前景。CHA型沸石膜的传统活化过程是高温煅烧,这一过程极易造成大量的晶间缺陷而降低膜的分离性能。本论文通过加氢裂化、紫外辐射和等离子体等方法实现低温下CHA型沸石膜的活化,并评价了得到的膜的气体分离性能。（1）加氢裂化法可以在低温下部分分解SAPO-34和SSZ-13沸石孔道中的模板剂。对SAPO-34和SSZ-13沸石膜进行低温加氢裂化活化,并考察了裂化温度和时间的影响。在300℃下加氢裂化24 h活化的SAPO-34沸石膜表现出了优异的分离性能,膜在室温下对H2的渗透率为2.46×10-8 mol Pa-1 m-2 s-1,H2/CO2、H2/C2H6、H2/C3H8、H2/i-C4H10和H2/n-C4H10的理想选择性分别为24.4、48.1、58.5、67.3和83.8。在350℃下加氢裂化20 h活化的SSZ-13沸石膜表现出优异的分离性能,膜在室温下对H2的渗透率为2.82×10-8 mol Pa-1 m-2 s-1,H2/CO2、H2/C2H6、H2/C3H8和H2/i-C4H10的理想选择性分别为35.5、33.3、50.9和90.6,两种膜均在150 h的连续测试中保持了良好的稳定性。（2）紫外辐射法可以实现室温下SAPO-34沸石孔道中的模板剂脱除,在辐射距离为0.3 cm下辐射175 h后的SAPO-34沸石粉末中模板剂脱除水平接近高温煅烧。对SAPO-34沸石膜进行紫外辐射活化,对辐射距离和辐射时间的影响进行考察,结果在辐射距离为2.5 cm下辐射133 h的SAPO-34沸石膜性能优异且稳定。在室温下,膜对H2的渗透率为8.36×10-8 mol Pa-1 m-2 s-1,H2/CO2、H2/C2H6、H2/C3H8和H2/i-C4H10的理想选择性分别为51.8、46.4、65.3和75.7,膜在150 h的连续测试中保持了良好的稳定性。（3）DBD等离子体可以在室温下完全分解SSZ-13沸石孔道中的模板剂,处理后的SSZ-13沸石粉末中模板剂的脱除水平接近高温煅烧。利用此方法在室温下活化的SSZ-13沸石膜表现出良好的气体分离性能。膜在室温下对H2的渗透率为4.60×10-8 mol Pa-1 m-2 s-1,H2/CO2、H2/C2H6、H2/C3H8、H2/i-C4H10的理想选择性分别为45.2、39.4、68.1、130.7,膜在150 h的连续测试中保持了良好的稳定性。
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