以CO2为主的温室气体大量排放会对气候、生态、农业等各方面产生严重影响,碳排放问题愈加成为各界关注的焦点。利用碳捕集、封存与利用（Carbon Capture Utilization and Storage,CCUS）技术可以大规模降低工业CO2的排放。本文提出利用化学反应强化Ca CO3分解的同时实现CO2转化利用的新思路,通过耦合焦炭气化和Ca CO3分解过程,在高温下使Ca CO3分解产生的CO2与焦炭发生反应,不仅促进了Ca CO3分解反应向生成CO2的方向进行,还可实现CO2原位转化获得一定纯度的可燃气CO。通过对比XRD、SEM、动态烟气分析、热重分析等手段来分析样品的物象组成、微观形貌、对CO2转化能力和循环稳定性等。主要内容如下:通过建立热力学模型,对相关反应进行热力学分析和平衡常数计算,结果证实焦炭气化耦合Ca CO3分解过程是可行的,且耦合后Ca CO3的分解温度明显降低。选用自然界中储量丰富且成本低廉的石灰石和竹炭为原料进行程序升温转化实验,利用烟气分析仪检测出CO的生成,且相比对照组,添加竹炭的石灰石分解温度降低了35℃,这与计算结果不谋而合。石灰石分解过程的动力学计算结果显示,添加竹炭后的活化能降低了12%以上,并且反应后的样品具有更好的微观形貌和更小的晶粒尺寸。为解决石灰石分解速率过快而竹炭气化过程缓慢导致的CO产率过低问题,选用K2CO3来催化竹炭气化过程。通过浸渍法向竹炭中掺K2CO3、增大石灰石粒径、调整K2CO3的掺杂量等方式,使石灰石分解过程尽可能与竹炭气化过程相匹配。L5-C0.5K在850℃、15 min的恒温转化实验中CO的产率为69.04%。此外,提高实验载气中CO2的分压可抑制石灰石的分解,更有利于匹配竹炭气化过程,当选用85vol.%N2与15vol.%CO2的混合气作为程序升温转化实验的载气时,产品气中CO浓度最高点处CO产率达到了86.04%。基于钙循环技术提出了CO转化-提纯循环系统:Ca CO3和生物炭在高温下发生转化反应可产生CO和CO2混合气,再利用转化完成后获得的Ca O来吸附混合气中的CO2,以进一步提升产品气中CO的纯度,Ca O经过碳酸化后又可以获得Ca CO3,如此可实现钙的循环和获得高纯度CO可燃气。本文以石灰石和竹炭为原料,以恒温提纯实验模拟上述系统的CO转化和提纯过程。在恒温提纯实验中,提纯温度过高容易导致刚固定的CO2再次脱附,而混合气与Ca O接触不足导致提纯效果欠佳,最终在3 cm反应管中进行的提纯温度为600℃,反应时间为15 min的恒温提纯实验中获得了83.17%的CO产率。进行多循环实验时,掺K竹炭还原CO2的能力基本不随循环的进行而改变,而Ca O因为对CO2的吸附性能下降,一方面导致生成CO的“原料”不足,另一方面导致提纯区吸附固定的CO2减少,产品气中CO的产量和产率随循环的进行迅速下降。为扭转这一局面,通过掺杂白云石来提高样品的循环稳定性,由于惰性物质Mg O的支撑作用,样品抗烧结性能增强,在经过10次循环后CO产率仅下降1/5。该论文有图33幅,表7个,参考文献107篇。