【摘 要】
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由于形状记忆聚合物（SMP）具有优良的生物相容性和可降解等性能,在生物医用材料中越来越受到关注。温度响应SMP材料在形状记忆过程中当温度达到其玻璃化转变温度（Tg）或者结晶温度（Tm）时发生形状记忆,材料的储能模量会下降几个数量级,其形状回复力减弱。另外,为了满足人体内合适的响应温度,SMP的Tg或Tm需要设计在人体温度范围左右,其力学性能较弱。因此相比于形状记忆合金,SMP依然存在形状回复力弱、
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由于形状记忆聚合物（SMP）具有优良的生物相容性和可降解等性能,在生物医用材料中越来越受到关注。温度响应SMP材料在形状记忆过程中当温度达到其玻璃化转变温度（Tg）或者结晶温度（Tm）时发生形状记忆,材料的储能模量会下降几个数量级,其形状回复力减弱。另外,为了满足人体内合适的响应温度,SMP的Tg或Tm需要设计在人体温度范围左右,其力学性能较弱。因此相比于形状记忆合金,SMP依然存在形状回复力弱、弹性模量低等问题,导致其在应用中受到限制。针对SMP无法同时满足低温激发、高弹模量、高形状记忆回复力综合性能要求的问题,根据SMP形状记忆行为可分解为临时形状记忆（温度开关）和永久形状回复（执行器）两个独立动作。本研究受弓与弦的原理启发,将SMP的温度开关与执行器分开设计,制备出具有不同温度响应和记忆效应的温度响应SMP,并对其结构与性能进行研究。同时,开展了该类SMP的应用探究。（1）由于聚乙二醇（PEG）具有良好的生理惰性,我们选取PEG为原材料,创新地以PEG球晶自模板法合成了具有蜂窝胶囊结构的交联聚合物执行器的SMP（SMP-H）;同时,采用互穿网络（IPN）法合成了丝瓜瓤状交联聚合物执行器的SMP（SMP-L）作为对比;通过引入不同熔点的PEG作为不同的温度响应开关,并对SMP的形状记忆效应和形状回复力进行了研究。研究表明:与IPN方法得到的具有丝瓜瓤状IPN结构的SMP-L相比,具有蜂窝状执行器的SMP-H具有比SMP-L高3倍的形状回复应力;SMP-H最大可以托举起超过其自身重量400倍的载荷,而SMP-L只有200倍。对于具有相同的蜂窝结构执行器,引入低于执行器熔点（61℃）的PEG-10K制备的SMP-H样品,可以发生在较低的温度（58℃）处达到最大形状回复应力,为45KPa。与SMP-L相比,具有蜂窝执行器的SMP-H拥有较高的储能模量和力学性能;SMP-H通过引入低于执行器熔点的温度开关PEG,提高了执行器的储能模量和SMP的形状回复力。除此之外,SMP-H受内部网络各种离子键、氢键相互作用,SMP-H具有良好的热可逆自愈合性和可重复加工性能。（2）为了进一步提高SMP的形状回复力和力学性能,我们选择了具有较高弹性模量的聚乳酸（PLA）作为SMP的执行器;将PEG引入分子链中通过化学交联合成了交联聚合物（CPA）,作为SMP的温度开关;以聚丙烯酸酯作为PLA与CPA之间的界面层,成功地制备出复合SMP。同时,为了对比,采用熔融共混法分别引入木纤维（WF）和三醋酸甘油酯（TAC）对PLA材料进行了改性,得到PLA/WF和PLA/TAC,作为不同的执行器制备成不同的复合SMP;并对复合SMP形状记忆效应和形状回复力进行了研究。研究表明,以聚丙烯酸酯作为PLA与CPA之间的界面层,CPA与PLA通过聚丙烯酸酯界面层紧密结合,制备的复合SMP具有在52℃温度响应下的形状记忆效应。经过拉伸和DMA测试表明,与纯PLA相比,PLA/WF拥有较高的拉伸强度和储能模量,其对应的复合SMP拥有高形状回复力;因PLA/TAC的Tg下降至45℃,储能模量在转变温度附近出现骤降,力学性能较弱,其对应的复合SMP形状回复力较弱。制成的弹簧状复合SMP样品拥有超过自身重量600倍的形状回复力,进一步提高了复合SMP的形状回复力。（3）为了满足作为支架材料的应用需求,选用PLA/WF作为执行器,合成了Tm为40℃的CPA,并引入Fe3O4作为磁介质,作为非接触电磁感应加热-温度开关,以聚丙烯酸酯作为PLA/WF与CPA之间的界面层,成功地制备出了磁响应复合SMP;将其制作成形状记忆支架放入模拟结直肠的透明管中进行应用探究。结果表明,在电磁加热驱动下,复合SMP作为支架材料具有良好的形状记忆效应。
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