【摘 要】
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化学链CH4重整耦合CO2分解工艺是一种能够同时生产合成气和利用CO2的工艺。在该技术中,CH4首先被氧载体中的晶格氧部分氧化为合成气（H2+CO）;随后,被还原的氧载体从CO2中获取氧原子,用以恢复其在CH4部分氧化过程中缺失的晶格氧,并同时产生CO。设计与构筑活性高与稳定性强的氧载体是实现该技术的关键所在。镧基钙钛矿氧化物由于其独特的结构特性及优异的储放氧性能可以作为化学链CH4重整技术过程中
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化学链CH4重整耦合CO2分解工艺是一种能够同时生产合成气和利用CO2的工艺。在该技术中,CH4首先被氧载体中的晶格氧部分氧化为合成气（H2+CO）;随后,被还原的氧载体从CO2中获取氧原子,用以恢复其在CH4部分氧化过程中缺失的晶格氧,并同时产生CO。设计与构筑活性高与稳定性强的氧载体是实现该技术的关键所在。镧基钙钛矿氧化物由于其独特的结构特性及优异的储放氧性能可以作为化学链CH4重整技术过程中的氧载体。本文采用溶胶-凝胶法成功制备出Ce、Ni掺杂的La-Ce-Fe-Ni-O钙钛矿氧载体,通过XRD、BET、XPS及TPR等技术对氧载体的理化性质进行了表征。系统考察了La-Ce-Fe-Ni-O系列氧载体在化学链CH4重整耦合CO2分解过程中的反应性能。此外,还深入探究了Ce/Ni掺杂量及焙烧温度对氧载体反应活性的影响。在化学链CH4重整过程中,LaFeO3氧载体具有较高储放氧性能,但是其抗积碳性能差,导致CH4转化率较低。La-Ce-Fe-Ni-O系列氧载体在化学链CH4重整耦合CO2分解过程中表现出优良的抗积碳性能和反应活性。随着Ce、Ni掺杂量的增加,La-Ce-Fe-Ni-O系列氧载体的反应活性也逐渐升高。其中La0.6Ce0.4Fe0.6Ni0.4O3样品显示出最高的CO选择性、合成气产率和CO产率,其H2/CO摩尔比接近于理想值2.0（1.0-1.6）。在20次氧化还原循环反应中保持着良好的CH4反应活性、结构稳定性和热稳定性。焙烧温度对La0.6Ce0.4Fe0.6Ni0.4O3的结构特性具有非常重要的影响。研究发现在800 oC下焙烧的样品显示出更高的氧空位浓度和储放氧性能。在20次循环反应中,La0.6Ce0.4Fe0.6Ni0.4O3-800表现出最佳的反应活性和热稳定性,其H2/CO比值仍保持在理想值2.0附近（约1.5）。采用水热合成法成功制备了Silicalite-1分子筛,并作为载体与La0.6Ce0.4Fe0.6Ni0.4O3样品进行机械混合,制备了系列x wt.%Silicalite-1/La0.6Ce0.4Fe0.6Ni0.4O3（x=5、10、15和20）氧载体。Silicalite-1分子筛的加入改善了La0.6Ce0.4Fe0.6Ni0.4O3样品的结构性质,随着Silicalite-1分子筛掺杂量的增加,La0.6Ce0.4Fe0.6Ni0.4O3样品的CO选择性、CH4转化率、合成气产量都逐渐增加。
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