【摘 要】
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随着我国核电事业迅速发展,放射性可燃固体废物产量逐年增加,此类废物堆积体积大,高温易燃烧且具有一定放射性,需按照放射性废物管理条例,对其进行减容固化处理。放射性可燃固体废物焚烧减容后,再将焚烧灰渣玻璃化是处理此类废物最具应用前景的方法之一。因此,本文以核电厂典型可燃固体废物铅硼聚乙烯、棉布、聚乙烯(PE)、橡胶及吸水纸为研究对象,分析废物热解及成分特征;基于废物焚烧灰渣成分特征,开展单一废物灰渣和
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随着我国核电事业迅速发展,放射性可燃固体废物产量逐年增加,此类废物堆积体积大,高温易燃烧且具有一定放射性,需按照放射性废物管理条例,对其进行减容固化处理。放射性可燃固体废物焚烧减容后,再将焚烧灰渣玻璃化是处理此类废物最具应用前景的方法之一。因此,本文以核电厂典型可燃固体废物铅硼聚乙烯、棉布、聚乙烯(PE)、橡胶及吸水纸为研究对象,分析废物热解及成分特征;基于废物焚烧灰渣成分特征,开展单一废物灰渣和多元废物混合灰渣玻璃固化配方设计及熔融试验,并评估玻璃固化体性能;针对放射性核素高温易挥发问题,通过改变熔融温度与时间,研究模拟核素Co、Sr、Cs在玻璃固化过程中的高温迁移规律。具体研究结果如下:(1)铅硼聚乙烯中聚乙烯500℃前完成分解,产生H2O和CO2等气体,~900℃即可转化为铅硼玻璃。通过向铅硼玻璃中引入≥10 wt%的Si O2提高铅硼玻璃化学稳定性,满足核废物玻璃固化体处置要求。红外光谱、拉曼光谱、X射线光电子能谱结构分析表明,硅氧四面体数量和桥氧键数量的增加增强了铅硼玻璃的化学稳定性。(2)棉布、PE、橡胶及吸水纸中有机物750℃前完成分解,产生H2O和CO2等气体,失重均在80%以上。针对以上四类废物焚烧灰渣开展玻璃配方设计及熔融试验,开发了单一废物灰渣玻璃固化配方,玻璃添加剂用量为~20 wt%;二元混合废物灰渣玻璃固化配方和三元混合废物灰渣玻璃固化配方,实现了玻璃添加剂零添加。玻璃固化后废物体积减小400倍以上,固化体密度、均匀性、热稳定性、化学稳定性和抗冲击性能均满足国内外核行业标准要求。(3)三种模拟核素Co、Sr、Cs在不同玻璃配方中挥发趋势为Cs>Sr≈Co。棉布、PE、橡胶及吸水纸玻璃固化过程中模拟核素1100℃开始挥发,各类玻璃配方熔融温度范围内模拟核素Co和Sr基本不挥发,Cs挥发小于10%,且模拟核素挥发随熔融时间延长而放缓。
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