由于碳纳米管和石墨烯出色的机械强度、热导、电导和化学等性能,因此碳纳米管和石墨烯在诸多领域具有许多潜在的应用价值。近年来。碳纳米管和石墨烯的研究热潮一直持续,然而,迄今为止,碳纳米管和石墨烯的实际应用却差强人意。其中碳纳米管和石墨烯在实际应用中的主要瓶颈是原材料存在纯度低、产率低、结构复杂等问题。由于两种碳材料的结构决定性能而且制备决定未来,因此,其结构及性能都具有丰富的调控空间而且碳纳米管和石墨烯的结构控制制备变得尤为重要。基于此,制备结构和性能可控的高品质碳纳米管和石墨烯,是实现其“杀手锏”级应用的重要基础。在众多制备碳纳米管和石墨烯的方法中,化学气相沉积法具有成本低、产率高、可控性强等优势,是制备碳纳米管和石墨烯的主要方法。本文在广泛调研基础上,基于化学气相沉积法探索了单壁碳纳米管(SWNTs)和石墨烯的结构可控制备,主要研究结果如下:(1)针对SWNTs的生长,开发了一种新型固体铱(Ir)催化剂。首先采用微波还原法制备了大小均匀的Ir纳米粒子,以不含氢的一氧化碳(CO)为碳源,在Ir纳米粒子上实现了 SWNTs的催化生长,并利用不同表征手段对产物的形貌和结构进行了系统的表征。实验结果表明:在1000℃下反应60 min实现了 SWNTs的高效生长,SWNTs的成核生长遵循垂直模式,而且其直径呈双中心分布。分子动力学和密度泛函理论计算显示:Ir纳米粒子在反应条件下保持固态,其(111)表面有利于特定结构的SWNTs在其上成核和生长,SWNTs的结构对称性应该与Ir(111)晶面的六重对称性相匹配。此理论结果解释了半径接近0.61 nm和0.88 nm的SWNTs的生长,与实验中观察到的SWNTs的双中心直径分布一致。(2)利用化学气相沉积法,以CO为碳源并以铁(Fe)纳米粒子为催化剂,在ST-cut石英基底上实现了小直径SWNTs水平阵列的取向生长。通过对石英基底上生长的SWNTs的系统表征,揭示了 SWNTs的定向性与其直径密切相关。直径较小的SWNTs受基底诱导定向的能力较强,在表面上的定向性较高。此外,由于本实验中采用了不含有氢元素的CO为碳源,一方面避免了氢对曲率半径较高的小直径SWNTs的刻蚀,另一方面利于SWNTs以垂直模式成核。在对上述反应机制理解的前提下,通过优化实验条件,实现了小直径SWNTs水平阵列的高度定向生长。(3)开发了一种CO做碳源制备石墨烯的方法。系统研究表明:以300 sccm流量的CO为碳源,在900℃下反应60 min,可获得无插层的高品质单层石墨烯。由于CO的裂解避免了氢气的产生,因此不会对石墨烯-基底界面造成刻蚀,有利于无插层单层石墨烯的生长。将石墨烯生长在泡沫铜上测试表明其具有疏水亲油性,可以不经其他操作直接应用于海水淡化、海洋污染治理等领域。本项工作既提出了利用无氢碳源生长无插层单层石墨烯,又探索了石墨烯在海水淡化和海洋污染治理领域的新应用。