【摘 要】
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为了解决当前面临的环境和能源问题,我们急需推动燃料电池和锌-空气电池等高效稳定且清洁的新型能源的大规模使用。然而目前锌-空气电池的空气阴极在放电过程中所用催化剂仍为贵金属催化剂（Pt基）,反应缓慢、稳定性差,不利于锌-空气电池的大规模发展。因此需要我们开发成本低、活性高且能够长时间稳定运行的非贵金属催化剂。本论文以沸石咪唑骨架（ZIFs）为前驱体,设计合成了两种ZIFs衍生的碳基非贵金属氧还原（O
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为了解决当前面临的环境和能源问题,我们急需推动燃料电池和锌-空气电池等高效稳定且清洁的新型能源的大规模使用。然而目前锌-空气电池的空气阴极在放电过程中所用催化剂仍为贵金属催化剂（Pt基）,反应缓慢、稳定性差,不利于锌-空气电池的大规模发展。因此需要我们开发成本低、活性高且能够长时间稳定运行的非贵金属催化剂。本论文以沸石咪唑骨架（ZIFs）为前驱体,设计合成了两种ZIFs衍生的碳基非贵金属氧还原（ORR）催化剂,主要研究内容如下:（1）用简单的方法合成了具有Fe-Nx和Zn S纳米颗粒复合结构的碳基氧还原催化剂Fe-Zn S-N-C。电化学测试表明,与商业Pt/C(E1/2=0.846 V)相比,Fe-Zn S-N-C催化剂在0.1 M KOH中具有优异的氧还原活性(E1/2=0.862 V)。同时Fe-Zn S-N-C还表现出优异的稳定性和抗甲醇性,在实际环境中具有极佳的应用前景。通过一系列表征发现,Fe-Zn S-N-C催化剂具有Fe-N和Zn S的复合结构,并且具有丰富的N含量和缺陷,以及较大的比表面积和良好的孔径分布,对氧还原过程有利。本章工作提供了一种简单有效的催化剂合成方法,为高效氧还原催化剂的设计提供了新思路。（2）开发了一种晶格掺杂的方法将Fe3+引入Zn S颗粒合成负载Zn0.566Fe0.434S颗粒的碳基氧还原催化剂Zn0.566Fe0.434S-N-C。电化学测试表明,与商业Pt/C(E1/2=0.846 V)相比,Zn0.566Fe0.434S-N-C在0.1M KOH中的催化活性得到大幅提升(E1/2=0.891 V)。并且在0.1 M HCLO4中,Zn0.566Fe0.434S-N-C的E1/2达到0.788 V。同时Zn0.566Fe0.434S-N-C还表现出优异的稳定性和抗甲醇性。这些结果表明利用晶格掺杂的方法将Fe3+引入到Zn S晶格中形成Zn0.566Fe0.434S颗粒,使催化剂的催化活性得到明显提升。通过一系列表征手段验证了Zn0.566Fe0.434S颗粒的形成。同时,通过其他金属离子(Co2+、Mn2+、Cu2+等)验证了晶格掺杂方法具有普遍适用性。基于Zn0.566Fe0.434S-N-C催化剂的锌-空气电池的峰值功率密度为240.98 m W cm-2,在5 m A cm-2的电流下能够稳定运行180个小时以上,具有较高的实际应用价值。本章提出的晶格掺杂方法为非贵金属氧还原催化剂的设计提出了新的见解。
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