氨掺甲烷燃料在含水蒸气氛围下均相氧化的实验与模拟研究

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传统化石燃料燃烧带来的二氧化碳排放问题已引起了诸多关注,氨(NH3)作为国际能源署认定的无碳可再生能源,可实现燃烧过程的零碳排放,氨能的高效清洁利用成为燃烧领域的热点之一。NH3完全燃烧产物H2O对其氧化过程有重要影响,且掺混碳氢燃料有助于提高其反应性,故本文针对NH3和NH3掺混CH4燃料在N2和N2/H2O气氛下氧化的化学反应动力学进行研究。本文基于射流搅拌反应器和评估优化后的详细化学反应机理对NH3和NH3/CH4燃料在N2气氛和N2/H2O气氛下的均相氧化进行了实验和模拟研究,并结合反应动力学分析,系统研究了温度、当量比、水蒸气浓度和掺混CH4比例等因素的影响。对于NH3燃料,N2气氛下,其在1200 K温度开始反应,1350 K反应完全;但当温度高于1350 K,当量比小于0.9时,NO产物明显增多,建议控制NH3的氧化工况为温度在1350 K,当量比在0.9附近,停留时间在4 s以上。N2/H2O气氛下,20%浓度水蒸气的存在抑制了HNO通道对NO的生成,并促进NO的还原,故NO浓度更低,但水蒸气浓度高于20%则会严重抑制NH3的转化。对于NH3/CH4燃料,N2气氛下,掺混CH4后(XCH4/XNH3=1/3),NH3的起始反应温度和燃尽温度均降低了25 K左右,但生成NO和N2O的浓度升高;随掺混CH4浓度升高到与NH3相同,富燃工况(Φ=2.5)下会生成大量CO和HCN。N2/H2O气氛下,H2O可以降低贫燃(Φ=0.5)下的NO产物和富燃(Φ=2.5)下的CO产物浓度,同时不显著抑制NH3和CH4转化。建议掺混CH4与NH3之比低于1(XCH4/XNH3<1),控制水蒸气浓度不高于20%,当量比为0.9附近,停留时间在4 s以上。
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