【摘 要】
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近年来,环境污染和化石能源消耗等问题日益严峻,利用太阳能驱动的光电化学（PEC）分解水制氢被认为是极具潜力的解决途径之一。PEC分解水制氢核心是半导体光电极。硅（Si）具有储量丰富、低成本、窄带隙（1.12 eV）以及合适的析氢能带结构,已成为极具前景的PEC光电极材料。但是,Si表面析氢反应（HER）动力学缓慢且易被电解质腐蚀等瓶颈,限制了其在PEC分解水制氢中的进一步发展。本论文首先介绍了研究
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近年来,环境污染和化石能源消耗等问题日益严峻,利用太阳能驱动的光电化学（PEC）分解水制氢被认为是极具潜力的解决途径之一。PEC分解水制氢核心是半导体光电极。硅（Si）具有储量丰富、低成本、窄带隙（1.12 eV）以及合适的析氢能带结构,已成为极具前景的PEC光电极材料。但是,Si表面析氢反应（HER）动力学缓慢且易被电解质腐蚀等瓶颈,限制了其在PEC分解水制氢中的进一步发展。本论文首先介绍了研究背景,Si光阴极制氢的原理,总结了研究进展,分析Si光阴极制氢性能提升所面临的挑战并提出相对应的研究策略。具体内容如下:一、采用化学还原法制备富氧空位的氢氧化镍（简称r-Ni（OH）2）纳米片作为Ir催化剂和Si基底之间的过渡层,实现了高效稳定的PEC分解水制氢。实验研究并结合密度泛函理论计算揭示了 r-Ni（OH）2过渡层的多功能性:（1）将Ir催化剂调整到原子尺度,通过形成的O-Ir-O键有效地捕获和稳定Ir原子;（2）高比表面积为HER提供了丰富的活性位点;（3）加速电荷传输和传质性能和（4）降低Volmer和Tafel步骤的反应能量势垒,显著提高HER反应动力学。最终,在一个标准模拟太阳光照下,Ir/r-Ni（OH）2/Ni/Si光阴极实现了 12.4%的能量转换效率,在-40 mA/cm2的光电流密度下可以稳定工作300小时。二、采用化学吸附法制备的还原氧化石墨烯（rGO）作为界面层将钴-叶绿素类衍生物（Co-Chl）集成到p型硅（p-Si）光阴极。rGO层不仅可以作为Si光阴极的保护层,而且可以与叶绿素（Chl）和Co-Chl形成良好的耦合作用。同时Co-Chl与p-Si形成的pn异质结可以促进光生电子-空穴对的分离,提高电荷传输速率。相比于Chl和CoOx,Co-Chl表现出了更佳的电催化HER活性。最终,Co-Chl/rGO/p-Si光阴极实现了 0.36 V vs.RHE的起始电位,在0 V vs.RHE电位处光电流密度达到-25.4 mA/cm2。
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