【摘 要】
:
由于传统化石燃料的大量枯竭和实现碳中和的迫切需要,开发可持续且可行的储能与转换技术显得尤为重要。氢气具有高热值且其燃烧产物是无污染的,是最有希望代替化石燃料的清洁能源。以可再生能源为动力的电解水是大规模制备高纯度绿氢的最有前景的方式,因此,急需要开发性能高且成本低的非贵金属催化剂来有效提高水的分解性能。钨基化合物成本低、地球含量丰富和优异的催化性能使其有希望代替铂基催化剂,成为促进电解水产氢(HE
论文部分内容阅读
由于传统化石燃料的大量枯竭和实现碳中和的迫切需要,开发可持续且可行的储能与转换技术显得尤为重要。氢气具有高热值且其燃烧产物是无污染的,是最有希望代替化石燃料的清洁能源。以可再生能源为动力的电解水是大规模制备高纯度绿氢的最有前景的方式,因此,急需要开发性能高且成本低的非贵金属催化剂来有效提高水的分解性能。钨基化合物成本低、地球含量丰富和优异的催化性能使其有希望代替铂基催化剂,成为促进电解水产氢(HER)的首选电催化剂材料。然而,由于导电性能和稳定性较差,钨基电催化剂在大规模可持续制氢方面的实际应用仍受到很大阻碍。本论文构建了碳包覆的碳化钨(W2C)和磷化钨(WP)的异质结构,碳复合可以提升材料的导电性以及稳定性,不同相之间的协同作用可以提升复合催化剂的电荷转移速率,暴露更多的活性位点。具体研究内容和测试结果如下所示:(1)第一部分,本文通过两步法制备了纯相W2C/C纳米球作为HER催化剂。首先,通过调节前驱体合成温度来改变它的形貌、晶相和结构。在25 oC合成的W2C/C-25具有最佳的形貌结构和最优的电化学性能。其需要145 m V的过电位即可获得10 m A cm-2的电流密度,明显低于在0 oC和75 oC下合成的W2C/C所需的过电位。其次,研究了碳化温度对W2C/C的晶相、结晶度以及碳材料的石墨化程度造成的影响。在800 oC下碳化得到的W2C/C-800具有更强的导电性和更高的电化学表面积,表现出优越的HER活性,需要145 m V的过电位即可获得10 m A cm-2的电流密度,Tafel斜率为85 m V dec-1。此外,W2C/C-800具有良好的循环稳定性,经过2000次CV循环后,在145 m V的过电位处,电流密度仅有轻微的损失。(2)第二部分,本文直接磷化W-PDA前驱体构建了一种由W2C和WP组成的新型异质结构(W2C/WP@C)作为高效HER电催化剂。通过调节W源和P源的比例来调控催化剂内W2C和WP的含量,从而探究其对材料的石墨化程度和电荷转移速率带来的影响。W源和P源质量比为1:1时得到的W2C/WP@C-1具有更强的导电性,更优的电荷转移速率,更大的电化学表面积,从而表现出优秀的活性和稳定性。其只需120 m V的过电位就可以获得10 m A cm-2的电流密度,相应的Tafel斜率低至70m V dec-1,W2C/WP@C-1电极在酸性介质下进行了长达12 h的电解水测试,电流密度仅有约24%的损失。
其他文献
<正>五年级下册《手指》是丰子恺先生创作的一篇散文。文章用幽默风趣的语言将五指的特点刻画得活灵活现,引发读者联想到与之相似的生活中的人,暗含"团结就是力量"的道理。四年级下学期,学生就学过丰子恺先生写的《白鹅》,所在单元的"人文主题"是"体会作家是如何表达对动物的感情的"。
卤族钙钛矿量子点由于其优异的发光性能、独特的光电能力,以及特殊的八面体框架结构而被称为最有前景的光电器件材料,被广泛应用于发光二极管、太阳能电池、激光器等领域。然而,钙钛矿材料对于环境中的氧气、水分、紫外线非常敏感,这些因素会使其结构易于分解,从而影响其应用性能,且常用的制备方法过程复杂,条件苛刻。鉴于此,本论文根据钙钛矿量子点在不同极性溶剂中的敏感性及溶解度不同,采用方法简单、条件温和且易于操作
金属负载氧化铈(Pt/CeO2)催化剂因其特有的储存及释放氧的能力,在CO低温催化氧化领域展现出良好的应用前景,因此成为近年来研究热点之一。调控Pt/CeO2催化剂的表面结构及反应条件一直是改进催化性能的重要方向。通过理论计算研究,可以从原子层面上探究表面结构的改变对催化剂催化反应性能的影响,探究出合理的催化剂表面结构,进而为合成具有优良性能的催化剂提供理论上的参考和指导。本文采用密度泛函理论(D
高铁酸盐是一种强氧化剂,常用于污泥预处理研究。介绍了高铁酸盐的氧化、絮凝等基本性质,阐述了高铁酸盐预处理对污泥水解、产酸和产甲烷的性能影响和作用机理,总结了高铁酸盐与碱、超声等工艺的联用技术。高铁酸盐可破坏胞外聚合物和细胞,释放污泥内的有机物,为后续厌氧消化提供更多基质,提高了短链脂肪酸和甲烷产量。高铁酸盐的稳定性和用量是限制其应用的关键,提高高铁酸盐的稳定性和开发联合处理技术是未来研究重点。
电石(学名碳化钙)曾是有机合成之母,其与水反应生成乙炔,进而合成聚氯乙烯、聚乙烯醇、1,4-丁二醇、醋酸、醋酸乙烯等。20世纪60年代,全球石油化工蓬勃发展,导致电石合成化学品路线逐渐萎缩。然而,我国富煤贫油少气的资源禀赋,使得煤制电石及电石-乙炔路线在有机合成中仍发挥着重要作用,我国电石产量不断增加,2020年达2758万吨。电石长期以来通过乙炔制备下游产品。由于乙炔在储存、运输等方面存在一定的
在“双碳”背景下,生物质资源作为一种产量丰富且可再生的碳中性资源受到人们的关注。生物质主要由纤维素、半纤维素和木质素这三大组分构成,其中纤维素和半纤维素的结构简单明确,已经得到了较好的工业化应用,而木质素是一种三维网状的大分子聚合物,其复杂的结构阻碍了其工业化应用。目前木质素的转化应用距离工业化仍然存在很大距离,其主要问题是木质素解聚得到的产物繁多、选择性低、收率低等。针对上述问题,本文探究了玉米
氮氧化物(NOx)的控制是当前亟待解决的问题。CO选择性催化还原(CO-SCR)以CO作为还原气体,可同时脱除烟气中的CO和NOx两种有毒有害气体,实现废物利用,具有巨大的应用价值。本文制备了具有良好CO-SCR活性的Ir/KIT-6催化剂;之后通过添加碱金属Rb改性,进一步提升了Ir/KIT-6催化剂的活性。最后,通过N2吸附-脱附、XRD、XPS、原位漫反射红外等多种表征方式,对催化剂结构与性
<正>笔者搜集了本室从1992-2002年十年间临床法医学鉴定中有关烧烫伤的法医学鉴定31例,就烧烫伤的鉴定方法、鉴定原则提出管见,供同行参考。1 案例资料1.1 一般资料本组中男性21例,女性10例,年龄自3岁至55岁不等,平均年龄23.2岁。故意伤害5例,交通事故2例,医疗纠纷1例,工伤事故7例,余为意外事故所致。致伤原
甲基磺草酮是一种畅销、高选择性的三酮类除草剂,在2017年,它们就已占全球除草剂市场的4.4%。1,3-环己二酮是其合成过程中重要的中间体,目前1,3-环己二酮的工业生产路线主要为间苯二酚加氢法,加氢法存在间苯二酚生产复杂,原料价格昂贵,加氢过程催化剂失活快,反应条件苛刻,对设备要求高等缺点。本论文以乙酰乙酸乙酯和丙烯酸乙酯为原料经Michael加成,水解脱羧合成5-氧代己酸乙酯,再缩合环化得到1
地膜在农业上被广泛使用,因其具有抑制杂草生长和保温的作用,增加了农作物产量,因而农用薄膜的使用量逐年上升,同时由于地膜难降解的特性,以及缺乏有效的回收处理手段,经年累月的积累使得白色污染在田间地头泛滥。地膜的主要组分为聚乙烯,因此本文深入分析聚乙烯难降解的原因,采用氧化性酸和聚乙烯地膜共热解的方式生成含有营养元素的有机化合物,探究聚乙烯变成肥料的可行性,得到主要结论如下:1、聚乙烯与硝酸在加热条件