二硫化钼纳米片掺杂的高通量纳滤膜及其分离性能研究

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在纳滤膜功能层中引入二维层状纳米材料可带来额外的水传输通道,从而提高纳滤膜的渗透性能。本论文通过液相超声剥离法制备了横向尺寸在100~600nm之间的二硫化钼纳米片(Mo S2),借助水相单体β-环糊精(β-CD)和单宁酸(TA)的分散性能,将Mo S2纳米片成功引入到薄层复合纳滤膜功能层中,分别构建了可高效截留染料等小分子有机物的高荷负电性的高通量β-CD/Mo S2聚氨酯疏松纳滤膜(DSPU),和高效截留重金属离子的高荷正电性PEI/TA-Mo S2聚脲复合纳滤膜(TSPU)。论文优化了复合纳滤膜的功能层制备条件,确认了膜界面性质和结构参数,分析了Mo S2纳米片在纳滤膜分离过程中的作用机制。主要研究内容如下:(1)借助β-CD环外丰富的羟基官能团与Mo S2纳米片间的氢键作用,将Mo S2纳米片分散在β-CD水相溶液中,以甲苯-2,4-二异氰酸酯(TDI)/正己烷溶液为有机相,通过界面聚合,制备了高荷负电性、良好亲水性的高通量聚氨酯疏松纳滤膜(DSPU)。通过红外光谱,X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),扫描电镜及EDS能谱等仪器分析技术,表征了DSPU的界面性质,确认了DSPU中Mo S2纳米片的存在和分布行为。以纯水通量,盐及染料截留率为标准,优化了水相中β-CD与Mo S2的最佳组成。优化的DSPU-1.2-0.006膜纯水通量达78.44L/m~2·h·bar,较未引入Mo S2的DPU膜提升2.4倍,且能截留分子量大于416g/mol的高荷负电性染料小分子。考察了DSPU对10种荷电性、分子量及尺寸等各异的染料分子的截留行为,分析了β-CD的化学组成、空腔结构以及Mo S2纳米片层间距等与DSPU界面性质、功能层结构及其分离性能的相关性。DSPU长期运行稳定且具备良好的抗污染特性,在染料脱盐及分离纯化领域有潜在的应用性能。(2)借助TA的粘附效应将Mo S2纳米片分散在聚乙烯亚胺(PEI)水相溶液中,与甲苯-2,4-二异氰酸酯(TDI)界面缩合,制备了荷正电性的TA-Mo S2掺杂聚脲NF膜(TSPU)。表征了TSPU的界面性质及Mo S2纳米片的分布行为,优化了功能层制备过程中有机相与水相浓度,考察了水相中TA和Mo S2的相对含量对TSPU渗透性能的影响规律。优化后的TSPU-0.015膜显示出对Mg SO4的高效截留率(R(Mg SO4)=93.18%),并将盐通量J(Mg SO4)提升至34.5 L/m~2·h,为TSPU-0的2.88倍,并显示出对高价金属离子优于单价金属的截留行为。结合重金属离子的水合半径与水合能,研究了TSPU对价态和荷电性不同的几种重金属离子去除性能。TSPU长期运行稳定且具备优异的抗污染特性,显示出在无机盐分离、重金属污染等领域广泛的应用潜能。
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