论文部分内容阅读
贵金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振(LSPRs)现象,使其具有很多独特新奇的光学特性,为人们在纳米尺度上实现光子的操控提供了一种有效途径,因此这种金属纳米颗粒也称作光学纳米天线。光学纳米天线近些年受到广泛持续的关注,它可以有效的将自由光场局域束缚在亚波长空间尺度上;相反的,经天线放大的局域电磁场密度可以极大的增加其附近量子体系的辐射弛豫速率。本论文的主要内容是应用单颗粒光学探测技术,研究与金属纳米颗粒局域表面等离激元共振相关联的光辐射增强过程,包括金属纳米颗粒的本征光致发光(Photoluminescence, PL)以及颗粒与外界发光分子的相互作用,着重理解和探讨金属纳米颗粒的LSPR在光辐射体系中的物理性质和所起作用。本论文的主要创新点如下: 1、详细研究了单个金属纳米颗粒的光致发光过程,将颗粒的散射谱、光致发光谱与荧光像、共焦光学像、远场辐射图样和原子力显微成像等多种探测方式集成,实现了单个金属纳米颗粒原位的光学及形貌等多种功能表征和测量,并利用时域有限差分(FDTD)和近-远场变换的方法模拟重现单个纳米天线远场辐射特性。 (a)单个金纳米双金字塔的PL来自其长轴表面等离激元共振模式的弛豫辐射。这种单一表面等离激元共振模式参与的PL特性类似于电偶极辐射。将PL辐射在物镜后焦面成像,得到辐射远场角分布图样,从而可以确定单个纳米双金字塔的三维空间取向。本工作首次展示并验证了一种简单、快速、可靠获得辐射天线三维空间取向信息的方法。 (b)研究了单个金纳米花颗粒的PL光谱特性和远场辐射角分布。对于复杂形貌的金纳米花,由于多个等离激元共振模式杂化耦合且共同参与PL辐射过程,使得PL辐射特性极大的依赖于激发光波长和偏振方向。本工作揭示了表面等离激元共振模式及其相互耦合对于颗粒光致发光过程的重要作用,有助于加深对金属纳米颗粒PL机制的理解,为复杂形貌贵金属纳米颗粒的PL应用奠定了基础。进一步研究了单个纳米花作为拉曼增强衬底,低浓度探测分子下的拉曼闪烁现象。发现了拉曼闪烁信号远场辐射角分布随时间变化,且受到纳米花局域表面等离激元共振模式的强烈调制,拓展了表面增强拉曼散射机理研究的思路。 2、利用FDTD方法理论研究单个金属纳米颗粒的表面等离激元增强分子荧光。模拟金纳米棒、纳米球壳颗粒对分子单光子荧光辐射的增强作用,以及纳米圆盘对双光子荧光的增强作用。提出套娃型球壳颗粒包裹荧光分子作为一种理想复合型荧光探针具有突出的荧光增强效果。通过上述计算体系的研究,总结提出了设计并优化光学纳米天线增强分子荧光的基本原则。