【摘 要】
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近年来我国对大气污染治理非常重视,国内粉尘、二氧化硫、NOx等三大常规大气污染物控制方面取得了一定成效,而在三大污染物之外的“非常规气态污染物”控制将逐步成为今后大气污染控制的难点和重点。HCN作为剧毒物质,是工业废气中最典型的“非常规”有毒有害污染物之一,其来源包括少量天然植物体内和以人工合成HCN为目的的活动,也广泛存在于冶金、合成氨、煤化工、合成纤维、石油冶炼、磷化工等产生的废气中。由于我国
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近年来我国对大气污染治理非常重视,国内粉尘、二氧化硫、NOx等三大常规大气污染物控制方面取得了一定成效,而在三大污染物之外的“非常规气态污染物”控制将逐步成为今后大气污染控制的难点和重点。HCN作为剧毒物质,是工业废气中最典型的“非常规”有毒有害污染物之一,其来源包括少量天然植物体内和以人工合成HCN为目的的活动,也广泛存在于冶金、合成氨、煤化工、合成纤维、石油冶炼、磷化工等产生的废气中。由于我国对HCN的排放标准要求越来越严格,且氰化氢具有强毒性和腐蚀性,净化工业废气中的氰化氢不仅可以减轻其对环境的污染,还有利于尾气的资源化和深度净化的要求,所以对HCN的净化与污染治理势在必行。层状双金属氢氧化物是重要的无机类功能材料,广泛应用于催化、离子交换、吸附、化工业等方面。随着类水滑石的研究面不断拓宽,其受到越来越多的研究者关注。本论文首次将类水滑石运用于对气态HCN的吸附脱除研究,提供了净化HCN的新思路,对后续进行类水滑石对HCN的催化水解研究奠定了良好的基础,可通过不断改性或作为催化剂载体合成出HCN的高效催化剂,为研究出较好的HCN催化水解催化剂有较大参考价值,对后续处理黄磷尾气和密闭电石炉尾气中的HCN提供了理论和实验基础支持。本论文以较常见的镁铝水滑石为研究对象探讨了不同制备方法、不同金属摩尔比、不同焙烧温度、不同体积空速、不同吸附床温度及水汽含量等吸附条件对HCN的吸附性能影响,并利用XRD、FT-IR、XPS、N2-BET、TG-DTA、EDS等表征手段对吸附剂进行表征,并通过表征结果初步探讨吸附剂对低浓度HCN气体的净化机理。研究结果表明:(1)双滴定法在n(Mg):n(Al)=4:1时可合成HCN吸附性能最优的镁铝水滑石。(2)未焙烧的Mg/Al-LDH、体积空速为4320 h-1、吸附床反应温度为75℃,水汽含量为0%时为最优吸附条件,其穿透(以10%计)吸附容量为7.0102 mg/g。(3)通过XRD、FT-IR及EDS分析知,合成的材料确为镁铝水滑石,对HCN的吸附是以物理吸附为主,焙烧温度达到400℃后,产物MgO为主并掺杂有一部分MgAl2O4。(4)XPS表征显示N元素含量随吸附量的增加而增加,元素化学态变化不明显,其以物理吸附为主。(5)N2-BET表明,吸附后比表面积增加,孔体积和平均孔半径降低,孔径在中孔范围内下降,HCN的吸附主要发生在中孔范围内。氮气吸附/脱附等温线说明,其极限平衡吸附值较难测定,吸附剂有较大的吸附空间。(6)TG-DTA结果说明4:1型Mg/Al-LDH随温度的增加,200℃以内发生层间结合水的脱出,300~450℃阶段发生层间阴离子和羟基的脱出,导致吸附效率随焙烧温度的增加而先下降后上升。
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