【摘 要】
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目的:围绕废水中氯酚类化合物催化加氢脱氯过程,设计开发一种新型金属氧化物掺杂铑催化剂,以期实现废水中氯酚类化合物的高效、深度降解。方法:以Si O2为载体,La（氧化镧）为催化助剂,通过浸渍法制备新型La掺杂Rh催化剂（记为Rh-La/Si O2）,并对其微观结构及形貌进行表征。利用自制的间歇式反应器对所制备的铑催化剂催化氯酚类化合物加氢脱氯性能进行系统评价,优化反应条件,同时开展反应动力学研究。
【基金项目】
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国家自然科学基金（21463030）；
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目的:围绕废水中氯酚类化合物催化加氢脱氯过程,设计开发一种新型金属氧化物掺杂铑催化剂,以期实现废水中氯酚类化合物的高效、深度降解。方法:以Si O2为载体,La（氧化镧）为催化助剂,通过浸渍法制备新型La掺杂Rh催化剂（记为Rh-La/Si O2）,并对其微观结构及形貌进行表征。利用自制的间歇式反应器对所制备的铑催化剂催化氯酚类化合物加氢脱氯性能进行系统评价,优化反应条件,同时开展反应动力学研究。综合催化剂表征与宏观催化性能结果,阐述氧化镧促进铑催化剂催化性能的内在机制。结果:高角环形暗场成像-扫描透射电子显微镜（HAADF-STEEM）、高分辨透射电镜（HRTEM）、X-射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等多种分析结果表明Rh-La/Si O2催化剂中掺杂的La组分会与Rh活性组分产生相互作用,不仅可以促进催化剂中Rh活性组分的高度分散,同时也引起Rh粒子表面微环境的改变（如Rh组分部分氧化,Rh活性位改变等）。La掺杂量对所制备的Rh-La/Si O2催化剂的催化活性影响较大。Rh-La（1:1）/Si O2（La与Rh摩尔量相同）催化剂能使4-氯苯酚（4-CP）、苯酚和环己酮的表观活化能大大降低,因而表现出最高的催化加氢脱氯活性。该催化剂在室温下即可实现4-CP的完全降解,且具有非常高的环己醇产率（＞98%）。结论:金属氧化镧掺杂修饰可以有效提升铑催化剂的催化加氢脱氯性能。Rh-La（1:1）/Si O2催化剂在室温条件下便可实现氯酚类化合物高效、深度降解,有望成为利用催化加氢技术处理污水中氯酚类污染物的理想催化剂。
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