铀氟吸附剂的制备及应用基础研究

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本论文在国家核能开发专项课题(批准号:13ZG610301)的资助下,围绕铀纯化转化过程中废液氟污染最小化新材料制备关键技术研究,以魔芋葡甘聚糖(KGM)、Al、Zr、La等为材料,制备出Al-Zr-La氢氧化物(AZL)、负载镧羧甲基魔芋葡甘聚糖(CCMKGM-La)、负载镧的热塑性魔芋葡甘聚糖(ATDKGM-La)等3种吸附新材料,以A1203为对照,系统的研究它们对F的静态吸附及吸附机理。选择柱形粒状除氟剂ATDKGM-La为吸附柱填料,研究了F离子动态吸附特性。研究结果表明:1、AZL对F的吸附研究:pH值对F的吸附影响显著,最适pH为3.0;温度对F的吸附影响较小,升温有利于提高吸附效果;动力学行为符合准二级动力学模型,平衡时间为120min;AZL对F的吸附等温线可以用Langmuir模型进行更好地描述,实验条件下,AZL对F的最大吸附量为182 mg-g"1.借助SEM-EDX及XPS分析测试手段,AZL吸附F的机理:La是主要的吸附活性位点, F-同OH-之间的离子交换及被质子化的AZL表面与F形成的库伦引力。2、CCMKGM-La对F的吸附研究:pH值对F的吸附影响显著,最适pH为3.0;温度对F的吸附影响较小,升温有利于提高吸附效果;动力学行为符合准二级动力学模型,平衡时间为200min; CCMKGM-La对F的吸附等温线可以用Langmuir模型进行更好地描述,实验条件下,CCMKGM-La对F的最大吸附量为58.1mg·g-1。借助SEM-EDX及XPS分析测试手段,CCMKGM-La吸附F的机理:La是主要的吸附活性位点,其吸附机理是F-同OH-之间的离子交换。3、ATDKGM-La对F的吸附研究:pH值对F的吸附影响显著,最适pH为3.0;温度对F的吸附影响较小,升温有利于提高吸附效果;动力学行为符合准二级动力学模型,平衡时间为480 min;ATDKGM-La对F的吸附等温线可以用Langmuir模型进行更好地描述,实验条件下,ATDKGM-La对F的最大吸附量为36.2mg·g-1。借助SEM-EDX及XPS分析测试手段,ATDKGM-La吸附F的机理:La是主要的吸附活性位点,其吸附机理是F-同OH-之间的离子交换。4、ATDKGM-La的柱动态研究:ATDKGM-La的穿透时间和耗竭时间随流速和初始浓度的增加而提前,随填料高度的增加而延长;吸附量随流速和初始浓度的增加而增加,随填料高度的增加而减小,ATDKGM-La对F的工作吸附量最大可达到14.61mg·g-1;不同填料高度下的实验数据符合Bohrat-Adams模型。
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