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Fenton法是目前在难生化降解有机废水处理技术中研究较多的一种高效的高级氧化技术(Advanced Oxidation Technologies,AOTs),对多种难降解有机污染物的处理都很有效,与传统的染料废水治理技术相比,其主要的优势表现为:可以使废水中的大多数难降解有机污染物完全降解而不形成有毒的中间产物,减少二次污染,具有较好的普遍适用性,所使用的催化剂安全易得与其它如超临界水氧化(SCWO)、湿式空气氧化(WAO),等高级氧化技术相比,因其具有反应条件缓和、速率快、设备和操作简单、可自动产生絮凝、无二次污染、对污染物的去除率高等优点而倍受人们的青睐。
目前Photo/Fenton法处理染料废水主要是利用紫外光(UV/Fenton)辐射,而使用可见光或太阳光Fenton法(vis-Photo-Fenton)处理染料废水研究较少。和UV/Fenton法相比,如果可以用可见光或太阳光代替紫外光而不影响降解效果,对于实际运用和降低成本有极大的现实意义。目前国内外使用可见光的光源主要是氘灯或卤钨灯,本文研究如果在成本更低的普通节能灯(可见光)照射条件下,可以达到和紫外光相同的效果,那么将具有更大的现实意义。
本实验以甲基橙染料进行研究,在普通节能灯(可见光)照射下阐述Vis/Fenton降解甲基橙染料的可行性,通过比较不同光源对Fenton降解甲基橙的影响,得出节能灯是否具有很好的降解效率,分析降解甲基橙时各种反应条件的综合影响因素进行正交实验优化,通过分析个单因素的影响因素找出最佳条件,计算Vis/Fenton降解甲基橙的表观动力学方程,考虑到引入的铁离子会对环境造成二次污染,探求Fe2+/Fe3+离子在溶液中的稳定性,当溶液中存在背景浓度的铁离子时,看是否光芬顿反应可以反复进行下去,并研究反应的现象得出结论。
实验结果表明:
通过不同光源对比表明,在普通节能灯光照条件下,Fe2+/C2O2-4/H2O2体系在降解甲基橙染料上具有良好效果。根据正交实验结论,优水平组合A2B3C4D4为本次实验的最优组合,即最佳反应条件为:pH=3,H2O27.8mmol/L,Fe2+0.8 mmol/L,草酸钠0.07mmol/L,反应时间60min,反应1个小时光解率超过99.8%。在最佳条件下,Fe2+/C2O2-4/ H2O2体系最佳比例是: Fe2+∶C2O2-4∶H2O2=11.4∶1∶111.4。
根据单因素影响效果实验结果,初始双氧水浓度在7.8 mmol/L~15.6 mmol/L时降解速率和降解效果最佳;初始亚铁离子0.4mmol/L以上降解速率和降解效果最佳;初始草酸钠浓度在0.04 mmol/L~0.15 mmol/L左右最佳;pH=3.0左后降解速率和降解效果最佳;降解时间为60min时最佳。
根据计算在普通节能灯照射下Fe2+/H2O2/Na2C2O3体系降解甲基橙的表观动力学是:V=4.58×10-5×[(C2O3)2-]0.0763×[Fe2+]1.0137×[H2O2]0.0001×[MO]0.9472该反应的总反应级数为2.037。
根据循环实验结论,在草酸根存条件下,Fe3+/H2O2体系可以在可见光下反应,并且具有良好的效果,并且反应溶液中的Fe3+/Fe2+具有长期稳定性,可以不断的降解甲基橙染料。具有较高降解效率的总铁离子量可能为0.2mmol/L。随着重复实验次数的增加,pH的变化由剧烈到平缓,直到几乎不发生改变,降解速度和反应初期产生H+的量相关。