溴氧化铋复合光催化剂的制备及其在染料废水中的应用

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光催化技术能够利用太阳能降解污染物,是目前应用最为广泛的处理环境问题的方法之一,其核心是半导体光催化剂。BiOBr作为半导体光催化剂具有独特的层状结构、稳定的化学性质以及较好的光学性能等优点,但也存在对可见光的响应范围较窄以及电子空穴复合几率高等缺点。因此,本论文采用半导体复合的手段对BiOBr进行了改性研究。研究内容及结果如下:1.采用溶剂热法以五水硝酸铋、溴化钾及钛酸丁酯为原料制备了Bi4Ti3O12/BiOBr复合光催化剂。探究了制备条件对样品降解能力的影响;讨论了污染物的初始浓度对催化剂降解率的影响;对样品的光催化降解过程进行了动力学模拟分析,并计算出反应速率常数。利用XRD、SEM、BET以及UV-Vis DRS等检测手段,确定了样品的成分及微观形貌,测定了样品的比表面积和对光的响应范围。通过加入自由基捕获剂,确定了在光催化降解过程中起主要作用的活性物种,并初步推断了光催化反应机理。实验结果表明:当合成时间为24 h、合成温度为180 oC、Bi:Ti:Br=10:7:5、乙二醇为溶剂、PVP为表面活性剂且其加入量为0.2 g时合成的样品性能最佳。在以LED灯为光源,模拟污染物的起始浓度为4 mg/L,照射140 min后降解率可达85.1%。光催化剂具有较好的循环稳定性,经过三次循环降解实验后,光催化剂的降解率为65.7%。合成条件的改变对复合样品的微观形貌有一定的影响。最佳条件下,所得样品具有较大的比表面积,对光的响应范围较宽,在降解罗丹明B过程中h+和·O2-是主要的活性物种。2.采用一步溶剂热法以溴化钾、五水硝酸铋等原料,制备了Bi2O3/BiOBr复合光催化剂。通过XRD、SEM、BET以及UV-Vis DRS等表征手段,确定了样品的组成、形貌、比表面积及光的吸收范围。讨论了合成条件对光催化活性的影响,测试了光催化剂的稳定性,探究了光催化反应过程中的活性物种,并推断其反应机理。结果表明:Br:Bi=0.2,合成时间为12 h,合成温度为140 oC时样品的光催化活性最佳,140 min后降解率达到91.4%,其活性高于BiOBr的光催化活性。光催化剂具有良好的稳定性,经过三次循环实验后,样品的降解率仍为79.3%。在降解过程中,h+和·O2-起主要的活性作用。3.采用溶剂热法制备了Bi/BiOBr光催化剂,测试了在7 W LED灯照射下,样品对模拟污染物罗丹明B的降解能力。通过XRD、SEM、BET以及UV-Vis DRS等表征手段,对样品进行了表征测试。实验结果表明:合成温度为180 oC、时间为12 h,无水乙醇为反应溶剂的样品具有较高的催化活性。合成的样品在LED灯照射140 min后降解率为87.8%,并具有较好的循环稳定性。在降解罗丹明B过程中,h+和·O2-是主要的活性物种。
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