三峡库区万州段典型功能区大气氮沉降特征及来源解析

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大气氮沉降是氮元素在地球生物化学循环中的重要环节,它不仅是去除大气中气相、液相和颗粒相氮的重要途径,也是近地表氮的重要来源。伴随着经济的高速发展,人类活动导致氮的大量排放,氮沉降造成的负面生态效应日渐加强。万州区的地势、气候条件,地理位置及周边区域的影响使得污染物在此聚集,环境不断恶化。亟需对万州区氮沉降时空变化特征及来源进行研究,这不仅为环境治理提供相应的数据支持,还向国内外有关区域大气氮沉降特征研究提供相应实践经验。本研究选取工业区、商业区、居住区和农业区共四种典型功能区,七个站点,在2021年5月-2022年4月期间收集降水样品,分析氮沉降中铵态氮(Ammonium nitrogen,NH4+-N)、硝态氮(Nitrate nitrogen,NO3--N)、溶解性总氮(Dissolved total nitrogen,TDN)浓度。通过实验数据,解析区域NH4+-N、NO3--N、TDN的浓度和沉降量的时空变化特征,利用多种方法探讨污染物的主要来源,分析氮沉降潜在的生态效应。研究结果如下:(1)研究区降水pH加权平均值为6.15,电导率为27.72μS·cm-1。采样期间TDN、NH4+-N和NO3--N的加权平均浓度分别为1.37±2.71 g·L-1、0.94±1.72 mg·L-1、0.34±0.54mg·L-1,氮沉降以NH4+-N为主。NH4+-N和TDN浓度时间变化表现为冬季>秋季>春季>夏季,主要受降水量的大小影响,空间变化表现为工业区>商业区>农业区>居住区。NO3--N冬季浓度高于春季、夏季和秋季,工业区、商业区高于居住区和农业区。(2)使用Mixsiar模型对NH4+-N和NO3--N的来源进行定量解析结果表明,NH4+-N的贡献大小为生物质燃烧(43.4%)>交通移动(23.0%)>煤炭燃烧(17.6%)>动物粪便(9%)>化肥使用(7%);NO3--N的贡献大小为生物质燃烧(36.4%)>煤炭燃烧(25.4%)>交通移动(24.3%)>土壤生物排放(13.9%),燃烧源尤其是生物质燃烧对氮排放的贡献显著。后向轨迹聚类分析表明,研究区来源气团运输距离较短,集中在本地和周边区域,大多都途径四川省,贵州省,湖北省,由东南向和西北向扩散。(3)NH4+-N、NO3--N和TDN年均沉降量的值分别为12.99±4.40 kg·N·ha-1·yr-1、4.78±0.89 kg·N·ha-1·yr-1和19.03±4.29 kg·N·ha-1·yr-1。NH4+-N和TDN沉降量存在明显的时空变化特征:时间上表现为秋季>春季>夏季>冬季,秋季沉降量占全年沉降量的30%以上;空间上表现为工业区>商业区>农业区>居住区。万州区水域和森林生态系统面临着大气氮沉降的威胁。
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