论文部分内容阅读
直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种将甲醇氧化反应的化学能直接转化为电能的发电装置。DMFC除了具有能量转化效率高、低排放和无噪音等优点外,还具有常温使用、结构简单、燃料来源丰富,价格低廉,储存、携带方便,等优势,特别适合作为小型便携式电源,在国防、能源和通迅等领域都有着潜在的应用前景。虽然DMFC经过20多年左右的发展,已经取得了很大的进展,但仍存在一些问题亟待解决。诸如阳极和阴极的慢反应动力学以及甲醇的渗透问题。本论文的主要目的是制备高活性且耐甲醇的氧还原催化剂。用电沉积方法在玻碳(GC)电极上制备出Pt-HxMoO3和Pt-HxWO3催化剂,用循环伏安、FTIR、XRD和SEM等方法研究了催化剂的组成、结构及其催化性质,得到如下结果:
1.用循环伏安法电沉积制备出Pt-HxMoO3,研究了催化剂对氧还原的催化活性。发现Pt-HxMoO3催化剂对氧还原的电催化活性比Pt催化剂高。催化氧还原时,复合催化剂Pt-HxMoO3上的氧还原电荷传递步骤的传递系数是铂上的传递系数的1.2倍,且氧还原动力学电流是Pt上的5倍。
2.Pt-HxMoO3催化氧还原的活性不会因CH3OH的存在而减弱,反而少量CH3OH存在下有所促进。线性电位扫描和FTIR结果表明该催化剂在少量CH3OH存在时,催化剂表面并没有发现CH3OH的吸附。
3.用不同的电化学方法制备Pt-HxWO3催化剂,并研究其催化氧还原性能,结果发现恒电位静止电沉积所制得的催化剂Pt-HxWO3的催化氧还原活性最好。
4.用恒电位方法电沉积Pt-HxWO3和Pt催化剂。发现Pt-HxWO3催化剂对氧还原的电催化活性比Pt催化剂的高,而且在较高甲醇浓度1M的情况下,氧的还原不受甲醇氧化的影响。
5.用循环伏安法制备出纳米Pt催化剂,用SEM,线性和循环伏安扫描研究催化剂的表面形貌、活性面积、对氧还原和甲醇氧化的催化活性。结果表明,Pt催化剂颗粒大小与沉积条件有关:扫描速率越大,催化剂颗粒越小。不同粒径的催化剂对氧还原和甲醇的催化活性不同:粒径为65nm的催化氧还原效果最好,100nm的催化甲醇氧化效果最好。