【摘 要】
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随着经济的发展和社会城镇化的提高,大量的人口涌入城市中以寻求更好的工作和居住环境,由此产生的生活和工业废水对环境的自降解和修复能力构成了严峻挑战,开发高效且环境友好的净化水处理技术已成为迫在眉睫的任务。常见的净化水处理技术包括物理处理法、化学处理法、物理化学处理法和生物处理法等。近十年来,金属铝(Al)因其在地壳中储量丰富、较低的氧化还原电位(E0(Al3+/Al~0)=-1.66 V)等优点而成
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随着经济的发展和社会城镇化的提高,大量的人口涌入城市中以寻求更好的工作和居住环境,由此产生的生活和工业废水对环境的自降解和修复能力构成了严峻挑战,开发高效且环境友好的净化水处理技术已成为迫在眉睫的任务。常见的净化水处理技术包括物理处理法、化学处理法、物理化学处理法和生物处理法等。近十年来,金属铝(Al)因其在地壳中储量丰富、较低的氧化还原电位(E0(Al3+/Al~0)=-1.66 V)等优点而成为理想的电子供体并在净化水处理领域受到人们的关注。通常情况下,Al表面有一层致密的氧化物保护膜,阻碍Al内部电子的释放,降低Al在高级氧化或还原去除污染物反应中的活性。因此,如何克服Al表面致密氧化膜对Al反应活性的影响、提高金属Al去除水中污染物的效率成为其能否实际应用的关键。本论文研究了Al表面氧化物结构的变化对Al氧化降解水中有机污染物和还原去除重金属Cr(Ⅵ)离子的影响,具体研究内容如下:1、Al表面氧化物结构变化对Al活化过一氧硫酸盐(PMS)去除水中双酚A(BPA)影响的研究将Al粉体置于水中浸泡一段时间,然后研究Al表面的氧化物结构变化对Al-PMS体系产生具有强氧化能力的自由基的影响及其去除水中BPA的效率。结果表明,相比于原始Al粉体,浸泡处理过的Al粉体使得Al-PMS体系去除BPA的效率明显下降,且浸泡时间越长,活性下降越明显。浸泡6 h后,在去离子水或蒸馏水中的Al-PMS体系对BPA基本失去了降解活性,而在自来水中浸泡6 h的Al粉体的Al-PMS体系仍然能够部分降解BPA。分析发现自来水中大多数微量离子(Na+、K+、Mg2+、Ca2+、SO42-、NO3-)对Al-PMS体系的活性没有明显的影响,而F-和Cl-对BPA的降解分别表现出了促进和抑制作用。不同的有机酸对Al-PMS体系去除BPA的效果有不同的影响,例如草酸能促进BPA的降解,而柠檬酸对BPA的降解表现出抑制作用。分析表明,浸泡后的Al颗粒表面原有致密氧化物膜会水合成Al(OH)3相,其相对于原始Al粉体表面的氧化铝相结构在酸性溶液中具有较低的溶解度,导致浸泡后的Al颗粒释放电子的能力降低。同时,Al-PMS体系在去离子水、蒸馏水或自来水中降解BPA效率的差异是由自来水中的草酸富集在Al颗粒表面导致的。2、表面改性Al粉体在中性条件下去除Cr(Ⅵ)离子的研究将Al粉体置于去离子水中浸泡一段时间,然后对干燥后的浸泡Al粉体进行400℃热处理得到γ-Al2O3表面改性的Al粉体。实验结果表明,相比于未经处理的原始Al粉体,表面改性Al粉体能够高效地将水溶液中有毒性的Cr(Ⅵ)离子还原为无毒性的Cr(Ⅲ)离子。分析表明,改性后的Al表面均匀覆盖有一层结构疏松且精细的-Al2O3晶粒,其能加速Al表面氧化膜的水合,促进表面氧化物膜的破裂,缩短Cr(Ⅵ)离子去除反应的诱导时间。同时,表面改性Al粉体还原去除Cr(Ⅵ)离子的反应速率随反应温度的升高、Al粉体平均粒径的减小、Al粉体剂量的增加及初始Cr(Ⅵ)浓度的降低而加快。实验结果还表明,表面改性Al粉体具有良好的可循环利用性,5次循环后,其对Cr(Ⅵ)离子的去除率仍能达到80%。
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