本文利用量子化学的计算方法,对CH₃N₃与C₆₀（NCH₃）₂作用生成三氮杂富勒烯衍生物的反应机理及产物的结构、性质等进行了理论研究。首先,利用AM1半经验算法在未加任何对称性限制的条件下,优化了CH₃N₃与实验室已制取的C₆₀（NCH₃）₂中最稳定的异构体（a）的几何构型。采用密度范函B3LYP/6-31G^**方法进行了单点能校正,并讨论了其结构与能量。其次,根据反应物电荷分布(B3LYP/6-31 G^**//AM1)的特点,确定了亲核加成反应的两个可能进攻位置,并分别研究了其反应机理。计算结果表明,两个反应途径的机理非常相似,均经过两个阶段完成:第一阶段是CH₃N₃与C₆₀（NCH₃）₂的1,3-偶极环加成反应。该反应经过一个过渡态TS1,得到一个含有五元环结构的中间体IM1。在这一阶段,两个反应均为吸热反应,活化势能垒分别为113.9 kJ/mol和94.5 kJ/mol;第二阶段,通过两步反应进行一分子N₂的脱去,第一步是N-N单键断裂,得到中间体IM2的吸热反应,其势垒分别为185.8 kJ/mol和144.4 kJ/mol。第二步是中间体IM2脱去一个N₂分子生成最终三氮杂富勒烯产物C₆₀（NCH₃）₃的放热反应,其N₂的脱去过程与产物的生成过程是协同进行的。两个反应活化势能垒比较接近,分别为205.5 kJ/mol和189.9 kJ/mol。另外,通过能量计算(B3LYP/6-31 G^**//AM1)表明,其速控步骤均处于N₂的脱去过程。比较两个反应速控步的活化能、相互作用能以及表观活化能,可以推测反应更利于生成较不稳定的产物Pr（reaction（2））。同时,由于两个反应速控步活化能比较接近,且reaction（1）速控步放热量高,产物稳定性大,因此产物Pr（reaction（1））在理论上也可以生成。并且,由于两个反应速控步活化能及表观活化能均高于单加成反应,我们推测C₆₀与CH₃N₃的反应将会生成单加成产物、双加成产物以及上述两种三氮杂衍生物的混合物。其中,单加成产物是主要产物。