【摘 要】
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二维MXenes材料具有优越的表面亲水性,大的比表面积、良好的导电性等优点,在电解水析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）催化中具有广阔的应用前景。通过在MXenes表面掺杂单个过渡金属原子（STM）可调节材料的氢吸附吉布斯自由能（ΔGH）,从而设计出海量潜在的催化剂。依靠传统高通量计算寻找掺杂催化剂非常耗时,如何高效地筛选出氢吸附吉布斯自由能接近于零的MXen
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二维MXenes材料具有优越的表面亲水性,大的比表面积、良好的导电性等优点,在电解水析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）催化中具有广阔的应用前景。通过在MXenes表面掺杂单个过渡金属原子（STM）可调节材料的氢吸附吉布斯自由能（ΔGH）,从而设计出海量潜在的催化剂。依靠传统高通量计算寻找掺杂催化剂非常耗时,如何高效地筛选出氢吸附吉布斯自由能接近于零的MXenes-STM材料成为精准研发急需解决的难题。然而目前对掺杂MXenes-STM研究处于初始阶段,尚未对掺杂调控机制进行系统性的研究。掺杂MXenes既没有预测氢吸附吉布斯自由能的有效描述符,也没有通用的预测模型,严重制约了 MXenes新材料的探索。鉴于此,本论文针对二维MXenes-STM材料的析氢反应催化性质,开发了适合材料科学的相关机器学习软件,并结合第一性原理计算,探索了析氢反应描述符,揭示在电子结构与尺寸因素影响下掺杂调控MXenes催化活性的机制,建立了统一的图神经网络模型,预测筛选出了潜在的析氢反应催化剂。（1）开发了一种通用的知识嵌入符号回归算法（SR-DSC）,实现了对新描述符构建的需求。将量纲计算与描述符绑定机制嵌入到符号回归建模过程,从而构建简洁和高精度的物理表达式。使用二元化合物能带带隙数据进行验证,利用符号回归结合机器学习描述符筛选,构建出了新描述符和数学表达式,成功预测了 NaCl型和立方ZnS型化合物的能带带隙（Eg）。发展的符号回归算法及相关特征预处理工具,覆盖了描述符筛选和建模的全流程,为后续工作提供了工具支持。（2）研究了电子局域 MXenes 掺杂体系（Ti2CO2-STM、Zr2CO2-STM、Ta2CO2-STM）的析氢机制。探讨了电子与尺寸因素对催化活性的影响,使用符号回归建立了新描述符φ=Ef/dM1-O-rM1,实现了对电子局域MXenes-STM体系氢吸附吉布斯自由能的预测。对MXenes的氢吸附吉布斯自由能与稳定性进行了系统筛选,得到Ti2CO2-W等|ΔGH| ＜0.1 eV且稳定性良好的MXenes材料。（3）针对电子非局域MXenes-STM体系析氢机制不完善问题,以电子非局域的二维Mo2CO2为例,探讨了 STM掺杂对析氢反应催化活性的调控规律,发现影响氢吸附吉布斯自由能的主要原因是Mo的非局域电子导致的次近邻成键作用。使用机器学习对包含费米能级和结构局域信息等明确物理意义的描述符进行筛选,找到了 5个揭示电子非局域体系掺杂调控机制的析氢反应描述符,并成功应用于对W2CO2-STM的预测。（4）针对MXenes氢吸附吉布斯自由能计算筛选效率低的问题,搭建了CGGRU晶体图循环网络结构,构建了以MXenes单位原子能量为目标的预测模型,实现了氢吸附吉布斯自由能的高效预测。使用该模型框架,以|ΔGH|＜0.1 eV为标准,从75816个MXenes成分配比中,筛选出1906种潜在的催化剂,筛选效率较穷举计算提高40倍。本论文在算法方面开发了适用于材料研究人员的机器学习工具集,降低了其在知识提取与新材料预测中的使用门槛;在MXenes材料应用方面,构建了描述符与神经网络模型预测的双重筛选方法,探索了潜在具有优异性能的MXenes析氢反应催化剂。
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