论文部分内容阅读
自1986年发现铜氧化物高温超导体,已有30年。此后在2008年又发现了铁基高温超导体。但这些非常规超导体的微观机制问题至今仍未解决,己成为当前凝聚态物理的研究热点。 近两年,我们团队在铁基超导晶体生长和机理实验研究上取得了一系列重要进展。铁基超导家族中,FeAs基和FeSe基体系的母体和正常态物性表现迥异,以致以前曾质疑它们是否有共同超导起源。董晓莉研究员建立的高TcFeSe基体系Li1-xFexOHFe1-ySe(简写为FeSe-11111)的电子相图,首次从实验上明确提出FeAs基和FeSe基超导体具有共同物理机制。进一步,董晓莉等首次用离子/团簇交换合成了大尺寸FeSe-11111超导单晶,并推进了相关机理研究。最近,我们又首次用离子释放/引入方法成功制备大尺寸二元FeSe超导晶体,进一步将机理问题的实验研究推进到微观层次。在以上工作中,我本人承担或参与了以下实验研究: (1)FeSe-11111体系电子相图研究中的物相鉴定。在FeSe-11111粉末样品中检测到杂相,其XRD最大峰强达14.7%,不容忽视。必须从实验上确认该杂相不会影响超导主相。为此,我用尝试(trial-and-error)算法反复计算找到一个简四方晶胞,将所有杂相峰指标化。进一步分析发现,该杂相结构实际上是主相四方层状结构的一种衍生结构:其a轴是主相的√10倍,但其层间距远小于主相。因此,它不可能与主相共生。再结合磁性分析,彻底排除了该杂相干扰超导主相物性的可能,为建立可靠相图提供了保障。相图研究结果发表在J.Am.Chem.Soc.[137,66(2015)],我是该文作者之一。 (2)大尺寸优质(Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se超导单晶的首次离子/团簇交换合成和相关机理研究。(a)我承担了离子交换反应所需的母体晶体K0.8Fe1.6Se2(245绝缘相)的生长工作。我成功用布里奇曼法生长出高质量大尺寸的母体晶体。这是制备优质大尺寸(Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se超导晶体的关键基础。以后国内外跟进制备的晶体质量都不如我们,原因就在于此。此外,我还承担了全部晶体样品的物相鉴定和成分分析工作。(b)我们团队基于(Li0.84Fe0.16)OHFe0.98Se单晶磁性和电输运研究,获得了二维性增强的反铁磁自旋涨落与超导电性关系的重要信息。另外,周兴江研究员等的ARPES实验发现与FeSe单层膜类似的超导态电子结构特征。上述工作分别发表在Phys.Rev.B[92,064515(2015),Editors’Suggestion]和Nat.Commun.[7,10608(2016)](ARPES),我是这两篇文章的共同第一作者。 (3)大尺寸优质FeSe超导晶体的首次离子释放/引入合成;首次从电输运和磁性实验上揭示自旋向列序的存在。(a)我承担并成功制备了(001)取向FeSe超导晶体。与离子/团簇交换合成类似,技术关键是以绝缘的K0.8Fe1.6Se2晶体为母体,在水热条件下使其层间K离子完全释放,同时引入Fe离子填补其Fe0.8Se层中√5×√5超结构的Fe空位。最终制取的FeSe晶体尺寸可达10×5×0.3mm3,Fe∶Se近乎1∶1。XRD确认该晶体是(001)面单一取向的β-FeSe纯相(即四方超导相)。两个水热样品的Tc为6.8K和7.6K,超导转变很陡,抗磁屏蔽为100%;表明好的晶体质量及体超导电性。用双能带模型拟合实验数据,得到FeSe超导晶体的上临界磁场为13.2至16.7特斯拉。与文献报道的气相输运生长相比,我们的合成技术不仅增大了所获得晶体的尺寸,而且极大提高了样品制备效率(生长周期从一个月甚至一年大幅缩短到一周)。这项晶体生长工作为我们进一步的物性和机理问题研究提供了支撑。(b)在我的晶体合成基础上,我们团队首次清楚探测到Ising自旋向列序,其在特征温度Tsn之下的旋转对称性破缺被转角磁阻实验所证实。并且发现,不同FeSe超导样品的Tc和Tsn,都很好地符合一个正相关的线性关系。结果表明,FeSe体材料的超导电性和自旋向列序具有相同微观起源。这些实验结果对深刻理解铁基超导机理有重要启示作用。关于水热合成的文章已被接收将发表在Chin.Phys.B[2016年25卷],另一篇关于自旋向列序的文章正在审稿中(Phys.Rev.B)并已在网上公布[arXiv:1605.01507]。我是这两篇文章的第一作者。 (4)浮区法生长其他铁基高温超导晶体的初步工作。我成功生长出超导体积分数较大的K0.9Fe2.3Se2超导晶体(Tc为30K),以及含有明显44 K超导相的K0.68Fe1.66Se2晶体。此外,还首次初步生长了Te含量低于0.4的FeSe0.56Te0.34超导晶体(Tc为12K)。 总之,在铁基超导晶体生长方法上,我所在团队在国际上率先应用和发展了离子/团簇交换及离子释放/引入技术;在物性和机理问题研究上,也取得重要结果。在这些工作中,我在单晶软化学(水热)和高温生长上进行成功尝试,制备了大尺寸高质量并且(001)取向的关键铁基单晶样品,作出了重要贡献。