【摘 要】
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贵金属Pt是一种高效的电催化剂,它作为燃料电池阳极,是燃料电池的重要组成部件之一。阳极发生的反应主要是一些有机小分子如甲醇、乙醇等的电催化氧化反应。由于Pt的储量低以及昂贵的价格,这一定程度上限制了燃料电池的发展。通过掺杂一些低成本的非贵金属（如Fe,Ni等）形成Pt基催化剂,不但能够提高贵金属的利用率,而且可以凭借合金效应和协同作用获得更好的催化性能。另外,Pt基催化剂的组分、形貌和表面结构等也
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贵金属Pt是一种高效的电催化剂,它作为燃料电池阳极,是燃料电池的重要组成部件之一。阳极发生的反应主要是一些有机小分子如甲醇、乙醇等的电催化氧化反应。由于Pt的储量低以及昂贵的价格,这一定程度上限制了燃料电池的发展。通过掺杂一些低成本的非贵金属（如Fe,Ni等）形成Pt基催化剂,不但能够提高贵金属的利用率,而且可以凭借合金效应和协同作用获得更好的催化性能。另外,Pt基催化剂的组分、形貌和表面结构等也是影响其对醇类催化性能的重要因素,其中,Pt基一维材料具有较稳定的结构,良好的电子传导性,能显著提高催化性能。在此基础上设计并合成Pt基纳米材料并对其表面结构进行调控,如构筑网状和核壳结构等,能赋予催化剂更大的比表面积,更多的反应活性位点,以进一步增强对醇类电催化氧化的活性。基于此,Pt基纳米材料微观结构形貌可控合成和其性能的有效提升对燃料电池的发展意义重大。本论文主要集中于对Pt基纳米材料形貌结构的精细调控,从而制备出性能优越的电催化剂。并对其表面结构特征和形成机制进行了探讨,同时通过电化学测试研究了其在燃料电池中对醇类催化氧化的活性和稳定性。主要研究内容如下:（1）以乙酰丙酮铂和乙酰丙酮镍为金属前驱体,溶剂选用油胺和十八烯,控制合适的表面活性剂和溶剂比例,合成了形貌均匀的一维PtNi纳米棒催化剂。将其应用到甘油氧化反应（glycerol oxidation reaction,GOR）和乙二醇氧化反应（ethylene glycol oxidation reaction,EGOR）中,组分优化的Pt3Ni纳米棒催化剂显示出良好的电催化性能。（2）采用一锅法合成了 PtFe网状多枝纳米线催化剂,调节前驱体Fe（Ac）2的加入量制备了不同比例的PtFe催化剂。通过时间跟踪实验研究了 PtFe多枝网状纳米线的形成机制。一系列电化学测试表明,经过优化条件下制备的Pt3Fe催化剂对乙醇氧化反应（ethanol oxidation reaction,EOR）和甲醇氧化反应（methanol oxidation reaction,MOR）有着优异的催化性能。（3）结合三金属纳米合金,核@多壳结构和一维纳米线形貌的优势,我们设计并制备了一种新型三金属PtFePd@PtFe/Pt核@多壳纳米线催化剂,其中三元PtFePd构成核,PtFe/Pt形成多壳结构。所合成的催化剂对EOR和MOR 具有显著提升的电催化氧化性能,在耐久性试验后也可保持良好的稳定性。该研究对于Pt基一维核壳纳米材料精细结构的设计和合成,对实现催化性能的提升具有指导意义。
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