TiO<,2>复合膜光催化剂的研究及在水处理中的应用

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选用了丝光沸石(M),NaY分子筛和γ-Al<,2>O<,3>作为催化剂的载体,TiCl<,4>作为TiO<,2>的前驱物,采用直接水解的方法,并用微波辐射方法制备了TiO<,2>/丝光沸石,TiO<,2>/NaY和TiO<,2>/γ-Al<,2>O<,3>复合膜光催化剂.运用X射线粉木衍射(XRD)、傅立叶变换激光拉曼光谱(FT-LRS),傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外可见光漫反射光谱(UV-vis DRS)等现代物理化学方法对催化剂进行了表征;通过静态吸附方法研究了TiO<,2>/丝光沸石,TiO<,2>/NaY和TiO<,2>/γ-Al<,2>O<,3>等光催化剂对苯酚的吸附性能,以及在NH<,4><+>的存在对其吸附性能的影响;以苯酚的光催化降解作为探针反应,研究了水溶液体系中TiO<,2>复合膜光催化剂降解有机物的催化活性.研究结果表明,使用分子筛和γ-Al<,2>O<,3>等高比表面吸附性物质作为TiO<,2>载体制得的TiO<,2>复合膜光催化剂有效地提高了TiO<,2>对苯酚的降解和完全矿化.TiO<,2>复合膜光催化剂性能的提高可能基于以下几种原因:1.采用微波辐射方法加热促进了TiO<,2>在分子筛和γ-Al<,2>O<,3>等载体表面的分散,形成的二氧化钛晶体粒子具有明显的量子效应;2.使用微波辐射加热方法促进了TiO<,2>同分子筛特别是NaY分子筛载体之间的相互作用,使得分子筛表面的Ti物种的配位数不饱和配位数目增多,从而促进了TiO<,2>复合膜光催化剂性能的提高;3.使用分子筛和γ-Al<,2>O<,3>等高比表面物质做载体提高了TiO<,2>光催化剂对有机污染物的吸附能力,增加了目标降解物同催化剂表面的接触,从而增加了目标降解有机物的降解速率和完全矿化率.实验结果还表明,溶液中NH<,4><+>的存在对苯酚在催化剂表面上的吸附因载体性质的不同而产生不同的影响,从而导致TiO<,2>/载体复合膜对目标降解物——苯酚的光催化降解和完全矿化率产生不同的影响,即当NH<,4><+>促进苯酚在催化剂表面上吸附时,TiO<,2>复合膜光催化活性降低较少,当NH<,4><+>的存在起着抑制苯酚吸附作用时,TiO<,2>复合膜光催化活性降低较多.在实验过程中,我们首次发现,使用NaY分子筛做载体制备的复合膜光催化剂时,在微波辐射条件下,NaY分子筛的结构不稳定而坍塌.FT-IR等物理化学方法研究表明了NaY分子筛表面上用TiCl4作钛源制备的Ti阳离子的存在造成了NaY分子筛结构的不稳定,微波辐射造成了NaY分子筛结构的坍塌原因有待于进一步研究.结果还表明,NaY分子筛结构坍塌阻碍了表面Ti物种在NaY表面的扩散,从而阻止了Ti物种聚集形成晶体TiO<,2>.
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