【摘 要】
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缓慢的氧还原反应（ORR）是燃料电池和金属空气电池的关键电极反应,需要高效电催化剂来加速反应,从而提升电池性能。本文以Co基催化剂为基础,将其与其他金属组分紧密结合,构建复合型Co基催化剂。通过现代表征技术和电化学测试技术来研究复合型Co基催化剂的构-效关系,持续优化这种类型催化剂的ORR催化性能。本文主要内容如下:1、利用浸渍法将Co活性组分负载至Ti O2纳米颗粒的表面,获得一系列Co-Co
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缓慢的氧还原反应（ORR）是燃料电池和金属空气电池的关键电极反应,需要高效电催化剂来加速反应,从而提升电池性能。本文以Co基催化剂为基础,将其与其他金属组分紧密结合,构建复合型Co基催化剂。通过现代表征技术和电化学测试技术来研究复合型Co基催化剂的构-效关系,持续优化这种类型催化剂的ORR催化性能。本文主要内容如下:1、利用浸渍法将Co活性组分负载至Ti O2纳米颗粒的表面,获得一系列Co-Co Ti O3/Ti O2催化剂。各种表征结果表明,Co-Co Ti O3复合纳米颗粒与Ti O2载体紧密结合。对该系列催化剂进行电催化性能评价。其中,15 mmol Co负载量的催化剂表现出最优的ORR性能:半波电势为0.84 V（vs.RHE,下同）,起始电位为0.92 V,极限电流为4 m A/cm~2。该催化剂的ORR催化性能已经接近20 wt%Pt/C;并且塔菲尔斜率为52.5 m V/dec,小于20 wt%Pt/C的83.9 m V/dec。将其应用于高温质子交换膜燃料电池,随着温度的升高,电池性能逐步提高。在电池温度为180℃、起始电位为0.72 V的反应条件下,当电流密度到达40 m A/cm~2时可达到的最高功率密度为9 m W/cm~2。2、在第一部分工作基础上,通过一锅水浴法成功制备了Ag-Co双金属的ORR催化剂（Co-Ag-Ti O2）。其中,30%Ag-Co-Ti O2-700℃催化剂表现出最好的ORR性能,这要归功于合适含量的Ag所带来的有利电荷转移效率。基于这一优势,该催化剂具有较低的塔菲尔斜率和较高的电化学活性面积,从而表现出较高的ORR活性和对四电子途径的选择性:起始电位为0.88 V,半波电势为0.78 V,极限电流密度为5.46 m A/cm~2;电子转移数约为3.9。3、以g-C3N4为载体,通过低温热处理法制备了一系列Co-Sm-g-C3N4催化剂。结构表征证实了这是由Co、Sm双金属单原子构成的单原子型催化剂。将其用于催化ORR及析氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）和锌-空气电池。其中,5%Sm/Co-g-C3N4-140表现出最优化的ORR和ORR催化性能。其10 m A/cm~2处的OER电势与ORR半波电势之差(EOER-ORR值)仅为0.78 V,表现出较高的双功能电催化性能。在锌-空气电池中,该双金属单原子催化剂使得电池表现出高达773.26 m Ah/gZn的比容量和974.31 Wh/kg的比能量。优异的ORR/OER双功能催化性能须归功于Co与Sm单原子之间的强相互作用。
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