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20世纪90年代以来,我国工业部门的NO_x排放量一直很高,对人体健康和环境造成了极大危害。传统的NO_x治理技术,如选择性催化还原技术等,得到了广泛运用,但也存在一些缺点和不足,而基于碳质材料作还原剂的NO_x催化还原技术一直是近年来的前沿课题。 本文通过浸渍法制备了负载CaO的活性炭体系(Ca/C),研究了CaO对C—NO反应的催化作用,考察了温度、氧气浓度和金属负载量等对Ca/C去除NO效果的影响,并初步探讨了Ca/C—NO反应的动力学。此外还创造性地采用了高钙焦炭还原高浓NO,并考察了焦炭装填量、颗粒尺寸等对NO脱除效果的影响。结果表明: 1.无氧和有氧条件下,CaO催化了C—NO反应,使该反应的起始反应温度降低了200℃~300℃,同时提高了NO_x的去除率。 2.有氧条件下,反应温度、氧气浓度、NO浓度和金属负载量等都对Ca/C—NO反应有重要影响。反应温度和氧气浓度的增加都可提高反应活性,但极大地降低了反应选择性,实验条件下,600℃时的选择性仅为300℃时的72%,氧浓度0.25%时的反应选择性约为氧浓度5%时的7倍;反应选择性随着NO浓度的升高而增加;钙的大量负载并不能带来体系反应活性的进一步提高,实验条件下的最佳负载量为3%。 3.无氧条件下,对于表面负载有3%钙的活性炭,Ca/C—NO反应的表观活化能为32.13 kJ/mol,仅为C—NO反应表观活化能的36%。 4.焦炭还原NO的起始反应温度低于300℃,且反应活性和反应选择性随着反应温度的升高而增加,实验条件下,850℃时的选择性达到102mg/g。高温阶段(温度高于520℃),焦炭—NO反应对温度更敏感。 5.有氧条件下,焦炭填充量、颗粒尺寸、氧气浓度等都对焦炭—NO反应有重要影响。NO去除率和反应选择性随着焦炭填充量的增加而升高:实验条件下,最佳的焦炭粒径范围为0.71~0.85cm;氧气浓度的最佳值为1%;反应的选择性随着NO浓度的升高而得到提高。