固体氧化物电解池(Solid Oxide Electrolyzer Cell,SOEC)是一种可以利用太阳能、风能、潮汐能等清洁能源产生的电能,将二氧化碳或者水蒸气高温电解为一氧化碳或者氢气的清洁能源电化学装置,既能够缓解能源危机,又能减轻环境问题。本论文主要针对传统Ni基金属陶瓷电极作为电解池阴极材料易被氧化等问题,通过调控钙钛矿钛酸盐阴极材料,研究高温电解二氧化碳的电化学过程。论文介绍固体氧化物电解池的原理、分类和关键材料,简述电解池的极化损失和CO2电解的研究现状。论文首先探讨在氧化还原稳定性良好的(La,Sr)TiO3+δ基体掺入具有催化活性的钪元素作为CO2电解的阴极材料。随着Sc含量的增加,800℃时还原态电极材料的混合电导率减少,但是离子电导率却逐渐增加。不同氢分压的对称电池阻抗谱表明:Sc元素的增加有利于减少电池的极化损失。掺杂Sc元素的阴极材料调控氧空位浓度,降低氧迁移能垒,800℃下(La,Sr)TiO3+δ基体B位掺杂Sc为10mol%的复合阴极进行CO2电解的电流效率比(La,Sr)TiO3+δ阴极材料高出近30%。其次,在电解池阴极材料钛酸盐(La,Sr)TiO3+δ的B位掺杂氧化还原锰元素((La,Sr)(Ti,Mn)O3+δ),继而原位生长Ni金属纳米颗粒,研究其CO2电解性能。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电镜(TEM)、光电子能谱(XPS)等技术表征Ni纳米颗粒的原位析出。800℃下电解CO2结果显示:Mn元素掺杂的阴极材料电解性能优于钛酸盐(La,Sr)TiO3+δ电极,得益于Mn元素提高电极的离子电导率和氧空位浓度。电极材料随着Ni含量的增加,CO2电解的性能逐步增加,其中,Ni含量为10mol%时,在1.8V外加电压下,电流密度达到1.15A·cm-2,说明原位生长的Ni纳米催化剂增加催化活性位点,提高CO2电解的电催化性能。最后,在陶瓷电极材料((La,Sr)(Ti,Mn)O3+δ)表面原位可逆生长NiyCu1-y合金催化剂,基于Ni金属催化活性和Cu金属CO转化选择性的协同效应,调控陶瓷电极催化裂解CO2性能。除了利用XRD、SEM、TEM、XPS、TGA表征NiyCu1-y合金纳米颗粒的原位生长外,还考察Ni、NiCu、Cu金属纳米颗粒对陶瓷电极材料((La,Sr)(Ti,Mn)O3+δ)离子电导率的增益效果以及800℃下CO2在电极材料的物理化学吸附。800℃下电解CO2结果表明,(La0.2Sr0.8)0.85Ti0.8Mn0.1(Ni0.5Cu0.5)0.1O3+δ阴极材料具有最佳的电解性能,在1.6V外加电压下其电流效率接近100%。