随着科学技术的发展,从桑蚕丝中提取的蚕丝蛋白被广泛应用于组织工程、医疗美容、光电传感、柔性可穿戴等高科技领域,从传统的纺织材料进化为多功能材料,以全新的方式改善了人们的生活。材料的性能与其结构密不可分,对蚕丝蛋白组成结构的深入研究有利于制备出高性能的蚕丝蛋白材料,拓宽其在不同领域的应用。为了深入了解蚕丝蛋白结构组装生长过程,掌握其从微观分子到体相材料之间的生长机制,本文首先通过原位原子力显微镜实时观测了蚕丝蛋白在石墨基底上的外延生长行为,探索性的研究了蚕丝蛋白从分子到取向性结构的生长过程;并在此基础上,提高蚕丝蛋白溶液生长浓度,研究了蚕丝蛋白多相结构的自组装进程和生长路径。随后,在介观尺度上,通过以银纳米簇作为外源功能物质,实现了对蚕丝蛋白介观结构的功能化,提高了蚕丝蛋白的电学响应性,并深入研究了蚕丝蛋白介观功能化机制,同时以此功能材料在宏观尺度上构筑了新型阻变存储器,研究了蚕丝蛋白结构-性能-功能间的关系,实现了蚕丝蛋白的“材料设计-性能优化-功能实现”三位一体的新策略。通过对微观尺度上的外延自组装进程研究,发现蚕丝蛋白溶液接触到石墨基底表面碳原子层后,受分子与基底间相互作用力等外界作用力调控,β折叠结构在石墨表面上取向生长,逐步从基底表面处外延生长成二维周期阵列结构。随着蚕丝蛋白溶液浓度的提升,蚕丝蛋白自组装进程出现多个生长路径,在动力学影响下,溶液中的亚稳态结构来不及发生热力学转变,直接沉积在二维周期阵列结构之上形成膜层结构,而随后膜层结构内发生热力学转变形成二维周期阵列结构,同时,二维周期阵列结构自身也可作为模板外延形成β-结晶。在介观尺度上通过银纳米簇的引入,实现了蚕丝蛋白的功能化,结构解析显示银纳米簇促进蚕丝蛋白内部形成更多的β-结晶,并在蚕丝蛋白薄膜表面形成低电势区域,在外加电场下有助于引导器件导电路径的规则生长,从而提高蚕丝蛋白的阻变存储性能,如器件擦写速度达到10-15 ns,器件打开电压约0.3 V等。本论文以微观尺度的自组装研究、介观尺度的功能化研究、宏观尺度的电性能研究为研究路线,直观表征了蚕丝蛋白材料的生长路径,深度解析了蚕丝蛋白介观结构的重构/功能化过程,详细阐述了蚕丝蛋白阻变性能与功能结构间的关系,探讨蚕丝蛋白从微观到宏观的调控机制,为今后蚕丝蛋白的结构解析、性能研究、性能应用、规模化生产奠定理论基础。