基于序列调控的多价DNA-AuNPs相互作用动力学过程的研究

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近年来,随着科学技术的发展,DNA官能化的金纳米颗粒(AuNPs)已经成为从生化分析到材料科学的广泛应用的通用工具。特别地,使用 DNA结合的AuNPs作为构件,可编程自组装显示出在多个尺寸下构建复杂的等离子体纳米材料的巨大希望。对于这些纳米结构材料,组装过程和性质通常取决于多价DNA-AuNPs纳米复合物相互作用,但是纳米复合材料的组装过程的动态相互作用和组装结构的性质仍未完全揭示。因此,我们在前人工作的基础上,主要进行了以下工作:  在第二章中,我们以单个DNA-AuNPs纳米复合物作为探针研究不同DNA序列的多价 DNA-AuNPs相互作用的过程。采用原位实时观察完全不匹配、完全匹配和有单碱基错配的多价 DNA-AuNPs相互作用的过程。根据纳米复合物的颜色和光的强度变化区分了非特异性吸附和特异性结合,也可以根据纳米复合物的颜色和光的强度变化区分有效碰撞前和非有效碰撞。另外,并且完全匹配的DNA-AuNPs的多价相互作用过程是不可逆的,而含有碱基错配的DNA-AuNPs的多价相互作用过程是可逆,这可以用来区分是否含有碱基错配。  在第三章中,我们研究了单个 DNA-AuNPs纳米复合物结合的动力学过程。基于金颗粒的等离子耦合效应而引起光谱和颜色的变化,用暗视野显微镜和紫外可见光谱观察DNA-AuNPs纳米复合物的结合动力学过程,通过调节DNA序列的长度及GC的含量,获得表观结合速率常数和序列长度以及GC含量之间的定量相关性,使得我们能够预测表观结合速率常数,这对用 DNA-AuNPs来构建可程序化纳米材料时选取合适的链序列有重要的作用。  在第四章中,我们研究了含有单碱基错配的 DNA-AuNPs纳米复合物结合体的解链动力学过程。基于暗视野显微镜实时监测单碱基错配的 DNA-AuNPs的单个纳米复合物解离动力学过程,发现可以通过引入碱基错配来调节多价 DNA-AuNPs相互作用的不可逆性,并且可以通过改变DNA链中的碱基错配位置来调节DNA-AuNPs复合物杂交状态的寿命,得到碱基错配位点与解离的动力学关系。这可以作为鉴别单碱基错配位点的方法,同时为 DNA-AuNPs单个纳米复合物在制造具有可控动态过程的活性等离子体纳米材料中提供了可能。
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