地表水体中微量金属元素分布的水/胶体作用控制机理的实验研究

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水体中轻重稀土元素之间的分异,特别是一些具有相同电价而又具有近似相同离子半径的元素对(如Y3+/Ho3+、Zr4+/Hf4+、Nb5+/Ta5+)之间的分异,Ce异常和REE四重效应存在及产生原因和不同因素的控制机理构成了水体稀土元素及其它微量金属元素地球化学研究的核心科学问题,是我们合理解释地表水体中REE及其它微量金属元素组成变化的重要理论基础。目前研究水/微粒界面作用的工作不少,但至今进行的胶体或其它微粒对REE和高价阳离子(如Zr、Hf、Nb和Ta)的吸附实验研究不多,已有的实验也未能对不同控制因素(如pH、溶液介质类型、无机和有机配位体等)的控制机理进行系统研究。 本文通过系列批次实验,定量研究了水合氧化铁(HFO)在不同溶液介质条件下对二价(Cu2+)、三价(Ln3+)、四价(Zr4+、Hf4+)以及五价(Nb5+、Ta5+)阳离子的吸附/去除作用,重点讨论了溶解配位体和pH影响下水/胶体作用对轻重稀土以及Y-Ho、Zr-Hf和Nb-Ta元素对之间分异行为的影响,并模拟了稀土元素在溶液中的形态分布。研究结果表明:微量金属元素在HFO上吸附的动力学特征受控于HFO生成的动力学,溶液介质条件(包括pH、电解质、溶解配位体、吸附剂及吸附质的浓度以及吸附质的形态分布等)是影响微量金属元素水/胶体作用的主要因素;稀土元素的分配系数在水/胶体作用过程中受不同因素的影响而呈现不同的分布模式,但都存在Y的负异常和较低pH下Ce的正异常现象,在CO32-、腐殖酸和SO42-、PO43-的影响下,稀土元素的分配系数分别呈现轻稀土富集和重稀土富集的分布模式,REE在HFO上的作用机制是离子交换和特性吸附综合作用的结果;在天然水体pH范围内,Zr、Hf和Nb、Ta在吸附/共沉淀过程中发生了分异,但均显示相对惰性的行为并表现出较好的一致性,指示了其地球化学孪生对的行为。 上述研究结果为合理解释地表水体中稀土和其它微量金属元素分布变化的多样性提供了实验依据。
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