【摘 要】
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在没有预先进行占位设计的情况下,将双核素模拟放射性废物与纯钆锆烧绿石基材直接混合,利用放电等离子体（SPS）技术烧结制备钆锆烧绿石基模拟三价、四价双核素固化体,并对固化体的制备机理及稳定性进行研究。本研究选取氧化钕（Nd2O3）、氧化铈（CeO2）分别模拟锕系高放废物中的三价、四价放射射性废物,将模拟废物体直接与利用高温固相法制备的纯Gd2Zr2O7混合,模拟废物体中设置五种不同的Nd:Ce比例（
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在没有预先进行占位设计的情况下,将双核素模拟放射性废物与纯钆锆烧绿石基材直接混合,利用放电等离子体（SPS）技术烧结制备钆锆烧绿石基模拟三价、四价双核素固化体,并对固化体的制备机理及稳定性进行研究。本研究选取氧化钕（Nd2O3）、氧化铈（CeO2）分别模拟锕系高放废物中的三价、四价放射射性废物,将模拟废物体直接与利用高温固相法制备的纯Gd2Zr2O7混合,模拟废物体中设置五种不同的Nd:Ce比例（1:1,1:2,1:4,2:1,4:1）采用SPS烧结技术开展钆锆烧绿石基模拟双核素废物固化体的制备,利用X射线衍射、激光拉曼光谱、电子背散射衍射、扫描电子显微镜、X射线能谱、等离子体发射光谱-质谱等分析测试方法对固化体的物相、结构、微观形貌、抗浸出稳定性等进行了研究。主要研究结果表明:（1）以Nd2O3、CeO2及纯Gd2Zr2O7为原料,在没有空间占位设计情况下利用SPS烧结技术在1750℃、保温5min实验条件下,成功制备出钆锆烧绿石基模拟双核素废物系列固化体。（2）五种不同的Nd:Ce比例（1:1,1:2,1:4,2:1,4:1）的模拟固化体中,当Nd:Ce为1:1、1:2、1:4、2:1时,模拟核素固化体的固溶极限在42-43mol%之间;当Nd:Ce为4:1时,模拟核素固化体的固溶极限在50-51mol%之间,所制备的模拟双核素固化体样品的物相均呈有缺陷的萤石型结构。（3）Nd掺杂量增加,系列固化体的有序度增加;由于SPS烧结始终保持30MPa压力所有固化体样品都具有较高的致密度,制备的样品微观形貌均匀,随着Nd:Ce比例的增大,固化体样品有序度增加,固化体中主要的元素分布均匀,没有明显的元素区域富集现象。模拟核素废物体被成功固化到烧绿石当中。（4）对固化体的化学稳定性开展了研究,分别统计了固化体样品在3d、7d、14d、28d、35d、42d时间段40℃、70℃下的归一化浸出率,结果显示固化体中的核素均具有较低的浸出率,固化体具有良好的化学稳定性。且70℃条件下固化体样品浸出率高于40℃,Nd3+的浸出率高于Ce4+。
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