【摘 要】
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近年来,对于层状硅酸盐黏土矿物质的研究主要集中在吸附重金属方面以达到除污的目的,而利用层状硅酸盐黏土矿物质离子交换性和耐高温性的特性作为载体来催化烯烃方面的研究甚少,累托石作为硅酸盐黏土矿物质的一种,一方面云母层具有耐高温的特性,另一方面蒙脱土层具有离子交换的特性,利用这一特性,选用累托石作为载体来减小催化剂粒子的尺寸以暴露更多的表面活性位点具有更大的优势,因此课题组尝试采用经过冷干处理过的累托石
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近年来,对于层状硅酸盐黏土矿物质的研究主要集中在吸附重金属方面以达到除污的目的,而利用层状硅酸盐黏土矿物质离子交换性和耐高温性的特性作为载体来催化烯烃方面的研究甚少,累托石作为硅酸盐黏土矿物质的一种,一方面云母层具有耐高温的特性,另一方面蒙脱土层具有离子交换的特性,利用这一特性,选用累托石作为载体来减小催化剂粒子的尺寸以暴露更多的表面活性位点具有更大的优势,因此课题组尝试采用经过冷干处理过的累托石作为载体来负载活性金属钴,并将其作为催化剂在空气条件下催化环氧化烯烃,获得环氧化合物,最终发现无论累托石载体是否经过高温处理,其层状结构并没有发生变化,而经过负载金属处理的累托石其片层层间距会发生明显变化,这更加有利于累托石在层间进行金属负载,并且我们将催化剂对烯烃的环氧化反应进行了循环试验,在经过5次循环反应后,催化剂仍具有良好的催化效果。本论文主要研究内容包括以下几个方面:1、采用冷干处理后的累托石作为载体,用传统加热的方式合成了载钴累托石Co-Rec,以空气作为氧源,对α-蒎烯进行了催化环氧化,分析了累托石负载金属前后对其结构的影响,比较了不同载体负载钴对烯烃环氧化的影响,讨论了不同金属对催化剂活性的影响,同时也考察了温度、溶剂、反应时间、助催化剂、α-蒎烯的量等反应条件对环氧化反应的影响。2、常温下直接添加碱就可以合成量子点四氧化三钴,并且通过机械搅拌在常温下合成Rec-Co3O4 QDs,比较了累托石的存在对量子点结构的影响,探究了不同种类的碱以及不同钴源对量子点四氧化三钴的影响。讨论了不同载体以及碱含量对催化剂活性的影响,最后对反应温度、时间、引发剂、催化剂含量、底物含量等反应条件进行了探究。3、在步骤2的基础上进一步合成了累托石负载双金属氧化物型催化剂,首先合成了Co3O4材料,然后采用蒸汽辅助晶化和高温焙烧的方法合成R e c-C o 3O 4-S n O 2纳米材料,通过TEM、SEM、XPS、TG等方法对材料进行表征,最终发现在不需要助催化剂的条件下,就可以对烯烃进行氧化,比较了不同含锡量和含钴量对催化剂活性的影响,并探究了不同载体、不同种类的金属、以及合成方法对催化剂活性的影响,同时对反应条件进行了摸索。
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