飞秒近场光学显微系统的实现和研究

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飞秒时间分辨光谱技术具有飞秒量级的超高时间分辨,因而在超快动力学研究中得到广泛应用;近场扫描光学显微镜(SNOM)则具有纳米量级的超高空间分辨,所以在小尺度光学研究中发挥着巨大的作用。结合飞秒的超高时间分辨和近场的超高空间分辨,飞秒近场系统可以同时给出时空四维高分辨,为研究介观尺度下的超快物理过程提供了非常有力的工具,对于今天迅速发展的纳米科技和介观物理具有重要意义。然而由于本身比较复杂,实现起来困难,目前国际上只有为数不多的小组实现了飞秒近场系统,而在我们国内还没有这种系统。本论文介绍了作者在攻读博士论文期间,围绕飞秒近场光学显微系统的实现所做的研究工作。首先是前期在SNOM成像中的形貌假像去除和针尖样品相互作用对图像衬度影响方面所进行的研究,然后在此基础上,分别成功实现了照明模式和收集模式下的飞秒近场系统,最后对金属纳米狭缝结构的表面等离激元光学性质进行了初步的研究,具体内容如下: 形貌假像是SNOM成像中的一个基本问题,它与样品真实光学信号混合在一起,严重影响SNOM图像的正确理解。我们通过改变收集光阑的孔径,改变了形貌假像信号成分的图像衬度。利用这种衬度反转行为,对图像中的形貌假像和真实光学信号进行了区分,并判断其相对强度。最后提出调整光阑至合适孔径来消除形貌假像的简单方法,从而简单直接获得了样品的真实光学信号。 首次提出了针尖样品相互作用对远场区的SNOM图像的巨大影响,并通过台阶结构样品对此进行了说明。台阶高度约为四分之一波长时,台阶两边的SNOM图像相对衬度随针尖扫描高度的变化而周期性变化;台阶高度约为半波长时,该衬度随扫描高度近似保持不变。这里,针尖样品相互作用主宰了SNOM图像衬度。我们还通过一个简化的理论模型研究了不同样品折射率对图像衬度的影响。 成功实现了飞秒近场系统。首先实现了照明模式下的飞秒近场系统:利用光栅对很好的补偿了SNOM光纤对飞秒脉冲的色散展宽,实现了170飞秒的时间分辨。利用该系统测量了染料分子罗丹明6G的双光子荧光。为了在泵浦探测实验中提高激发强度,我们还建立了收集模式下的飞秒近场系统。通过声光调制和差频锁相探测大大提高了信噪比。并利用该系统研究了金纳米结构中的热电子驰豫动力学,获得80纳米的空间分辨。飞秒近场系统的成功实现,为我们进一步在介观体系的超快动力学方面开展研究奠定了基础。研究了表面等离激元(SPP)对银膜中纳米狭缝结构透过性质的影响。对于纳米双缝结构,我们发现其总透过强度随波长变化出现一个复杂调制,利用银膜上下表面不同SPP的激发、传播和相干解释了上述行为。通过单缝加浅沟结构和单缝结构作为对比,我们进一步明确了其中的物理过程,并得到前两种结构的纯干涉调制函数部分,利用不同SPP的激发、传播和干涉对该函数直接进行了很好的拟合。这些初步工作,为我们下一步利用SNOM直接研究SPP相干和利用飞秒研究SPP传播打下了基础。
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