发展氢能技术既能满足经济社会发展对清洁可再生能源的需求,同时又符合碳中和、碳达峰的双碳目标要求。燃料电池是氢能技术的终端器件,是氢能技术应用的核心。质子交换膜燃料电池具有较成熟的膜制备技术,并可低温运行、低温快速启动,是目前研究最为广泛和深入的一种燃料电池之一。燃料电池中使用了大量的贵金属铂催化剂,因此成本较高,限制了其商业化应用。但是铂催化剂短期内难以被其他催化剂替代,因此,要推动燃料电池进一步发展,需提高铂催化剂的利用率。从催化剂角度来讲,提高铂的本征活性和稳定性是核心。多组元体系为高性能催化体系的建立提供了更多可能性,按非铂组分与铂组分的结构关系可分为合金结构和异质结构。本论文以铂基催化材料为研究对象,从提高铂本征活性和稳定性目的出发,设计制备了一系列多组元催化体系。针对小粒径铂的强氧吸附问题,设计制备了原子级金属氮碳负载纳米级铂的新催化体系,随后将该体系引入梯度化电极结构,进一步提升铂利用率;针对启停工况下铂稳定性问题,设计制备了高稳定性氮掺杂碳负载铂-二氧化锡催化剂,利用增强的三相界面来抑制铂的奥氏熟化和迁移;为实现高性能催化剂的宏量制备,设计并实现了高负载碳载铂钴合金催化剂的预宏量制备。本论文取得的具体创新成果如下:（1）构建了金属氮碳负载铂纳米颗粒复合催化体系,提高了铂的氧还原性能。金属聚酞菁中的金属氮碳结构在碳化后可生成金属氮碳负载金属纳米颗粒的复合结构,通过金属与铂之间的置换反应,使铂取代原有金属纳米颗粒负载到金属氮碳位点上。通过调节溶剂、金属含量、金属种类可调控催化剂的结构和形貌:溶剂对铂的晶粒尺寸有显著影响;通过改变金属比例可以调控金属氮碳负载铂的金属氮碳位点的数目、铂含量、铂粒径及分散性;钴/铜与铂形成合金结构,但合金颗粒粒径大/分散性较差,镍与铂不形成合金结构,且分散性较高。纳米级铂与原子级镍氮碳位点相邻,两种位点间存在协同效应:金属氮碳位点促进邻近铂位点活性氧物种的解离和脱附;两种位点间的电子转移,增强了金属载体相互作用,提高了铂稳定性。镍氮碳负载铂纳米颗粒在硫酸体系下的质量活性为28.0 m A mgPt-1,比活性为0.272 A m-2,分别是商业铂碳的6倍和4.5倍。（2）基于镍氮碳负载铂催化剂,借助紫外光对置换反应的促进作用以及在多孔电极中产生的梯度光强分布,制备了铂浓度梯度化催化层。铂浓度呈火山分布,在距质子膜侧0.8μm至2.4μm范围内达到最高含量,结合亲疏水梯度化的气体扩散层,提高了电池性能。有限元模拟计算表明,梯度化电极结构强化了电化学过程:梯度化催化层促进氧气和质子的传质;梯度化气体扩散层促进生成水从内层排出至外层,促进空气进入气体扩散层内层,降低水淹程度。（3）以金属聚酞菁铂锡为前驱体,采用低温空气热解方法,通过调控热解温度和铂锡比例,制备出氮掺杂碳负载铂-二氧化锡（Pt-Sn O2/NC）电催化剂。其中增强的界面相互作用来自于铂（100）与二氧化锡（101）晶面间的Sn-O-Pt界面结构以及氮掺杂碳与金属位点生成Pt-N和Sn-N界面结构,电子通过界面从高耦合铂-二氧化锡流向氮掺杂碳,从二氧化锡转移至铂。Pt-Sn O2/NC在恶劣的启停循环后,氧还原质量活性下降44.6%,组装成的膜电极最大功率密度下降17.1%,稳定性远高于商业铂碳（分别下降94.8%和62.1%）。热处理温度和铂锡比对Pt-Sn O2/NC的结构和性能有重要影响:400°C为最佳合成温度,过低的温度难以分解聚酞菁骨架,过高的温度促进铂晶粒生长;最佳的铂锡比为2:1,低锡含量对铂晶粒长大抑制作用不足,过高的锡含量会减少铂的有效面积。通过热红联用技术表明:Pt-Sn O2/NC生成过程包括聚酞菁铂的初级分解、二氧化锡生成与铂晶体的生长,其中先生成的二氧化锡抑制铂纳米晶粒的生长。（4）以炭黑为载体,采用乙二醇还原法成功合成了高负载碳载铂钴合金催化剂,并实现了放大制备,单釜产量可达25 g。乙二醇可与铂和钴形成配合结构,可强化均匀成核,并促进铂与钴的共沉积而生成合金结构。Vulcan 72炭黑载体对2 nm铂钴合金纳米颗粒的最大负载量为50 wt.%。温度对合成的催化剂结构有显著影响,过高或过低的温度都会导致铂合金的不均匀成核和低合金化。炭载体的化学状态对纳米粒子的粒径与分散以及合金结构有重要影响,炭载体与金属粒子作用过弱,不利于反应终止和钴沉积,促进粒子的迁移和长大。乙二醇还原体系的放大效应小。