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近年来,随着“碳达峰,碳中和”目标的提出,碳减排已经成为了国家重大发展战略。因此,针对二氧化碳（CO2）分离和捕集方面的研究受到了越来越广泛的关注。在化工生产过程中,末端尾气部分的CO2气体中常含有可凝性气体,包括水蒸汽（H2O）和挥发性有机物（VOCs）等。含有这些杂质的CO2气体在管道运输过程中会造成设备的腐蚀,并影响后续的产品加工。因此,在CO2气体资源化利用之前对其进行净化尤为重要。另外,SO2气体是大气中主要污染物之一,是衡量大气是否受到污染的重要标志。烟道气中的SO2气体如果直接排放到空气中会造成环境污染,并且对人类健康造成威胁。因此,迫切需要开发一种新型绿色吸收溶剂和节能高效的新型工艺对CO2和SO2气体分别进行净化和回收。本研究采用离子液体代替传统的有机溶剂作为新型的绿色吸收剂,并用于气体吸收工艺。预测型分子热力学模型可以解决气体吸收和分离过程中的关键科学问题:从科学的角度,其通过快速识别结构-性能关系并筛选合适的离子液体以减少实验工作任务;从技术的角度,其可以提供有关压力-体积-温度关系或流体相平衡数据。综上所述,本文基于预测型分子热力学模型,研究含离子液体体系气体分离的热力学性质,并将其应用于离子液体气体吸收过程,同时对工艺流程模拟和分离机制进行了深入的研究。首先,采用COSMO-SAC模型和UNIFAC模型相结合的方式对UNIFAC模型进行了参数拓展,构建了一种新型预测型分子热力学模型（COSMO-UNIFAC模型）。该模型对于常规物质体系和含离子液体体系的UNIFAC模型,分别引入了608组和1367组新的二元参数对,并且通过比较原始UNIFAC、COSMO-SAC和COSMO-UNIFAC模型的活度系数、相平衡等热力学性质的预测值和实验值,验证了COSMO-UNIFAC模型的适用性。其次,采用混合离子液体（MILs）对CO2气体脱水过程进行了研究。基于COSMO-RS模型对大量离子液体进行筛选,最终选定[EMIM][Ac]和[EMIM][DCA]作为水分吸收剂。此后,进行了CO2气体在单一离子液体和混合离子液体中的溶解度实验。针对原有模型预测准确度不够的情况,首次提出并验证了一种新的预测分子热力学模型Modified COSMO-UNIFAC的可靠性。在实验室规模的气体干燥实验中,证明了MILs不仅分离效果可满足目标,而且能降低纯离子液体的粘度,因此其更适合于工业应用。在Aspen Plus平台建立了嵌入Modified COSMO-UNIFAC模型参数的平衡级数学模型,基于此模型进行工业范围内混合离子液体和三甘醇工艺模拟与优化对比,结果证明MILs有较高的CO2干燥效率,且比传统三甘醇溶剂更加节能。此外,通过COSMO-RS模型的量化计算分析和独立密度梯度（IGM）分析,揭示了离子液体应用于气体干燥的微观作用机理,即CO2、H2O与MILs之间的主导作用分别为范德华（vd Ws）作用和氢键（HB）作用。再次,采用离子液体[EMIM][DEP]作为CO2气体中低碳醇气体的吸收剂。通过对[EMIM][DEP]和低碳醇体系的汽液相平衡（VLE）数据的测定,证明COSMO-UNIFAC模型和UNIFAC模型预测的可靠性。实验室规模的离子液体吸收实验结果表明,[EMIM][DEP]对甲醇、乙醇和正丙醇的吸收率分别高达99.40%、98.94%和98.24%。同时,实验室规模的流程模拟结果证明以上两种模型可以准确预测离子液体+低碳醇体系的热力学相平衡行为。随后,在工业规模内对工艺流程进行模拟,结果同样证明[EMIM][DEP]对CO2气体中低碳醇气体的高分离性能。此外,通过分子中的原子理论、静电势（ESP）和独立梯度模型（IGM）分析,揭示了[EMIM][DEP]吸收低碳醇的关键在于阴离子和低碳醇之间存在较强的HB作用,且随着低碳醇的碳链增长,相互作用减弱,这与上述的吸收率顺序是一致的。最后,系统地研究了MILs（[EMIM][SCN]和[EMIM][Cl]）捕集SO2气体的微观机制,主要包括热力学行为、弱相互作用和分子动力学特性三个部分。在计算热力学方面,采用COSMO-RS模型探究了体系的混合焓变、自由体积和自由体积分率,结果表明,SO2气体吸收过程具有热力学可行性,在[EMIM][SCN]中添加[EMIM][Cl]有利于提高溶剂的空隙率,从而提高其对SO2的吸收能力。基于波函数（WF）分析对体系的分子间弱相互作用及相互作用位点进行了深入研究,ESP分析中的vd Ws表面静电势直观地显示了单个分子或离子弱相互作用的潜在作用位点,IGM分析使弱相互作用的类型和强度进一步可视化。分子动力学模拟（MD）从动力学角度探究了混合离子液体捕集SO2气体的微观作用机制,阴离子和阳离子分别通过与SO2的硫原子和氧原子之间的相互作用进行SO2的捕集,且阴离子对SO2捕集的贡献大于阳离子。因此选择合适的阴离子对提高SO2捕集效率具有重要意义。